構型與性能關系!何冠杰Nature子刊:中性介質中高效合成H2O2! 2024年5月20日 上午11:49 ? 頂刊 ? 閱讀 36 第一作者:Longxiang Liu, Liqun Kang, Jianrui Feng 通訊作者:Ivan Parkin, 何冠杰 通訊單位:倫敦大學學院 論文速覽 本文報道了一種原子分散的不對稱鈷催化劑(CoNCB),用于在中性介質中高效生產過氧化氫(H2O2)。通過電化學方法,實現了兩-電子氧還原反應(2e– ORR),提供了一種替代能源密集型蒽醌工藝的有前景的方法。研究的M-N-C電催化劑由原子分散的過渡金屬和氮摻雜碳組成,在中性電解液中展示了顯著的H2O2生產活性和選擇性。 特別是,具有不對稱Co-C/N/O構型的CoNCB材料在所制備的M-N-C電催化劑中表現出最高的H2O2生產活性和選擇性。通過X射線吸收精細結構光譜分析和密度泛函理論(DFT)計算研究,闡明了與廣泛認可的正方形對稱Co-N4構型相比,不對稱Co-C/N/O構型的優越性。 圖文導讀 圖1:不對稱Co-C/N/O結構的示意圖 圖2:形態和結構特征 圖3:CoNCB材料的EHPP活性和選擇性 圖4:電化學流動電池的性能 圖5:DFT計算 總結展望 本研究首次揭示了在中性介質中研究電化學H2O2生產(EHPP)的重要性,并強調了設計與表征傳統退火M-N-C催化劑的挑戰。通過表面工程策略合成了一系列超低載量的3d過渡金屬M-N-C電催化劑。CoNCB材料的電化學評估顯示了卓越的EHPP性能,實現了0.76 V的正起始電位和超過95%的高H2O2選擇性。 此外,實現了超高的質量活性(6.1×105 A gCo-1 at 0.5 V)。通過流動池評估了CoNCB材料的實際應用,H2O2生產率達到4.72 mol gcatalyst-1 h-1 cm-2。實驗和計算研究進一步揭示了Co-C/N/O構型與觀察到的性能之間的相關性,突出了不對稱Co-C/N/O構型相對于正方形對稱Co-N4構型的優越性。本工作為評估催化劑的電子構型提供了新視角和方法論指導,并推進了中性介質中EHPP領域的研究。 文獻信息 標題:Atomically dispersed asymmetric cobalt electrocatalyst for efficient hydrogen peroxide production in neutral media 期刊:Nature Communications DOI:10.1038/s41467-024-48209-0 原創文章,作者:計算搬磚工程師,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/20/7e96a6ae9d/ 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 ?馮新亮院士團隊,最新Nature子刊! 2023年11月7日 畢迎普/呂功煊/丑凌軍Nat. Commun.: 簡單N摻雜,有效提高BiVO4光陽極的OER活性和穩定性 2023年10月17日 ?南大郭少華AFM:平衡晶格氧活性和可逆性獲得729.7Wh/kg鈉電正極! 2023年10月5日 ?遼科大Appl. Catal. B:高性能Zn-Air電池中釩摻雜對Co9S8電子結構的調節 2023年10月15日 院士領銜! 廈門大學新晉「國家優青」,最新JACS! 2025年1月15日 ?潘鋒/宋永利/楊盧奕NML:洞察高壓全固態鋰電池的界面退化 2022年10月7日