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第一作者：Wurigumula Bao

通訊作者：孟穎，Wurigumula Bao

通訊單位：美國加州大學(xué)圣地亞哥分校

論文速覽

高電壓尖晶石結(jié)構(gòu)正極材料LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）因其高能量密度和成本效益而備受關(guān)注，但同時也面臨著快速容量衰減的問題。

本研究通過開發(fā)創(chuàng)新的方法，對LNMO-石墨（Graphite）軟包電池中的正極、負(fù)極和電解液中的鋰庫存進(jìn)行了量化分析，首次全面理解了整個電池的降解機(jī)制。

研究發(fā)現(xiàn)，活性鋰的損失是導(dǎo)致容量衰減的主要因素，主要是由于負(fù)極界面不穩(wěn)定導(dǎo)致的交叉反應(yīng)。通過系統(tǒng)評估，提出了兩種策略：在正極上應(yīng)用氧化鋁（Al₂O₃）表面涂層和在電解液中添加雙氟（草酸根）硼酸鋰（LiDFOB），從而增強(qiáng)了電池的循環(huán)穩(wěn)定性。本研究為高電壓（>4.4V）鋰離子電池技術(shù)的發(fā)展提供了定量方法和獨(dú)特見解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：在Li過渡金屬（TM）氧化物正極/石墨全電池中活性鋰庫存損失的示意圖。

圖2：LNMO-Gr單層軟包電池的循環(huán)性能和重新組裝成扣式電池的測試結(jié)果；以及新鮮和從軟包電池中收獲的LNMO和石墨的半電池充放電曲線。

圖3：XRD、TGC和ICP-MS方法對LNMO正極、石墨負(fù)極和電解液中的鋰庫存進(jìn)行了量化分析，不同循環(huán)次數(shù)后LNMO的XRD結(jié)果、TGC方法用于量化石墨負(fù)極中的Li_xC₆、以及電解液中鋰濃度的變化。

圖4：HRTEM和XPS分析了循環(huán)后正極和負(fù)極界面的形態(tài)和結(jié)構(gòu)，以及不同循環(huán)次數(shù)后石墨負(fù)極界面的XPS F1s光譜和原子比率的變化。

圖5：在Gen2電解液中LNMO-Graphite軟包電池系統(tǒng)中鋰庫存的演變示意圖。

總結(jié)展望

本研究通過XRD、TGC和ICP-MS等技術(shù)對高電壓LNMO-Gr系統(tǒng)中的鋰庫存進(jìn)行了量化分析，揭示了SEI形成導(dǎo)致的活性鋰消耗是電池容量衰減的主要原因。通過TEM和XPS結(jié)果進(jìn)一步支持了這一發(fā)現(xiàn)。實驗結(jié)果表明，電解液在高電壓工作下發(fā)生降解，導(dǎo)致活性鋰損失。

通過在正極上應(yīng)用Al₂O₃涂層和在電解液中添加LiDFOB，可以有效地防止正極的交叉反應(yīng)，其中電解液添加劑在循環(huán)性能上顯示出比正極涂層更大的改進(jìn)。結(jié)合兩種策略進(jìn)一步提高了電池的循環(huán)穩(wěn)定性。本研究提供了一種通用方法來研究鋰離子電池中鋰庫存的變化，并為未來二次電池開發(fā)提供了更全面的理解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00842A

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/20/348a033c13/

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