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第一作者：Yunling Jiang

通訊作者：鄭堯, 喬世璋

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學

論文速覽

酸性CO₂電還原反應（CO₂RR）在高碳利用效率方面表現(xiàn)出優(yōu)勢，但在抑制不良析氫競爭和提高多碳（C₂₊）產(chǎn)物選擇性方面面臨巨大挑戰(zhàn)。盡管已知Cu⁰/Cu⁺界面有助于C-C耦合過程，但在強還原性條件和大電流電解操作下不能很好地保持Cu的氧化態(tài)。本文提出了一種新的策略，通過在電解液中添加碘（I₂）來保護Cu的氧化態(tài)，并在酸性CO₂RR過程中促進動態(tài)Cu⁰/Cu⁺界面的形成。

實驗結(jié)果表明，在低濃度的K⁺（0.3 M）電解液中，通過添加I₂，能夠在0.4?0.6 A cm^-2的電流密度下實現(xiàn)超過70%的C₂₊產(chǎn)物法拉第效率（FE），比已報道的K+濃度(2-3 M)高出近10倍。這種低K⁺濃度的電解液顯著避免了CO₂傳輸通道中的鹽結(jié)晶，增強了電解槽的穩(wěn)定性。通過表面Pourbaix圖和實驗結(jié)果證明，向電解液中添加過量的I₂促進了CuI的生成；

同時，在電化學還原條件下，CuI和金屬Cu共存，表明存在一個Cu → CuI → Cu的氧化還原循環(huán)。該循環(huán)對于構建動態(tài)Cu⁰/Cu⁺界面至關重要，它與*CO反應中間體的吸附緊密相關，并進一步促進了C-C耦合過程。

圖文導讀

圖1：CO₂RR前后催化劑的結(jié)構變化，包括XRD圖譜、拉曼光譜、Cu K邊XANES光譜、FT-EXAFS光譜以及Cu的氧化態(tài)和Cu-Cu配位數(shù)之間的關系。

圖2：不同電解液中納米Cu的CO₂RR性能

圖3：CO₂RR過程中催化劑和電解液的動態(tài)組成變化，包括I₂添加系統(tǒng)的前三次LSV曲線、無I₂組的LSV曲線、I₂濃度變化及其對FE_C2+的影響、I₂濃度的緩慢恢復以及ATR-IR結(jié)果的示意圖。

圖4：密度泛函理論（DFT）計算，包括CuI(100)表面自由能與I化學勢的關系、CuI(100)表面的Pourbaix圖。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種通過添加I₂來保護銅的氧化態(tài)、構建Cu⁰/Cu⁺界面并促進酸性CO₂RR向C₂₊產(chǎn)物性能提升的策略。即使在低K⁺濃度（0.3 M）下，也能在0.4-0.6 A cm^-2的電流密度下實現(xiàn)超過70%的FE_C2+。

實驗和理論計算結(jié)果表明，I₂的引入促進了CuI的形成；同時，在CO₂RR過程中，CuI被還原回Cu。由于I^?在酸性條件下緩慢氧化為I₂，該循環(huán)是連續(xù)的，確保了催化劑表面動態(tài)Cu⁰/Cu⁺界面的形成，并增強了*CO的吸附和隨后的C-C偶聯(lián)過程。本工作為保護催化劑的氧化態(tài)、構建Cu⁰/Cu⁺表面以及實現(xiàn)低K⁺濃度下酸性CO₂RR的C₂₊產(chǎn)品高選擇性提供了新思路。

文獻信息

標題：Dynamic Cu⁰/Cu⁺ Interface Promotes Acidic CO₂Electroreduction

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c01516

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/16/4c240c95c0/

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