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納米級(jí)結(jié)構(gòu)，可以產(chǎn)生極端應(yīng)變，從而實(shí)現(xiàn)前所未有的材料特性，例如定制電子帶隙，提高超導(dǎo)溫度和增強(qiáng)電催化活性。

雖然已知均勻應(yīng)變對(duì)熱流的影響有限，但由于界面和缺陷的共存，非均勻應(yīng)變的影響仍然難以捉摸。

在此，來自北京大學(xué)的楊林&杜進(jìn)隆&高鵬等研究者通過在定制的微器件上彎曲單個(gè)硅納米帶來引入非均勻應(yīng)變，并測(cè)量其對(duì)熱輸運(yùn)的影響，同時(shí)以亞納米分辨率表征應(yīng)變相關(guān)的振動(dòng)譜，從而填補(bǔ)了這一研究空白。相關(guān)論文以題為“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”于2024年05月15日發(fā)表在Nature上。

在材料力學(xué)領(lǐng)域有一個(gè)口頭禪，“小即是強(qiáng)”，這門科學(xué)起源于20世紀(jì)50年代，并在今天蓬勃發(fā)展。由于納米材料的機(jī)械強(qiáng)度要高得多，因此可以應(yīng)用比傳統(tǒng)材料更高的應(yīng)變來調(diào)整其物理化學(xué)性質(zhì)。

在此基礎(chǔ)上，研究者可以合理地設(shè)計(jì)出一系列先進(jìn)的功能，從晶體管、太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器到電池、超導(dǎo)體和電催化劑。盡管對(duì)應(yīng)變工程電子特性進(jìn)行了廣泛的研究，但受非均勻應(yīng)變影響的復(fù)雜聲子輸運(yùn)機(jī)制仍未得到很大程度的探索。考慮到精確的熱管理是器件效率和壽命的關(guān)鍵瓶頸，這一點(diǎn)尤其令人沮喪。

一種常見的引入應(yīng)變的方法是，在晶格不匹配的襯底上生長(zhǎng)薄外延層，例如Si在SiGe上，并且研究了通過各種外延層的熱傳輸。然而，盡管已經(jīng)觀察到低導(dǎo)熱系數(shù)(κ)值-甚至低于其合金的相應(yīng)值，但通過外延層的應(yīng)變梯度效應(yīng)在實(shí)驗(yàn)上很難與界面聲子邊界散射效應(yīng)解耦，這對(duì)得出超低κ的物理起源的可靠結(jié)論提出了艱巨的挑戰(zhàn)。

同樣，盡管位錯(cuò)和空位可以在各種功能器件中散射聲子，但將它們的影響與這些缺陷引入的遠(yuǎn)程應(yīng)變場(chǎng)的影響分離開來仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)，這些缺陷也可能通過增加振動(dòng)非調(diào)和性來阻礙熱傳輸。因此，關(guān)于這些功能材料中不尋常的和有點(diǎn)令人困惑的熱行為的原因的問題，一直沒有得到解答。

彈性應(yīng)變工程，通常依賴于納米級(jí)變形產(chǎn)生的高度不均勻應(yīng)力(例如，外延層生長(zhǎng)，缺陷和空位，或光刻圖圖化)，迄今為止，大多數(shù)關(guān)于應(yīng)變對(duì)熱傳輸影響的研究都集中在均勻應(yīng)力的簡(jiǎn)化條件下的材料上。在實(shí)驗(yàn)上量化非均勻應(yīng)變對(duì)熱輸運(yùn)的影響的主要挑戰(zhàn)包括只施加應(yīng)力，不引入混雜因素(如界面和缺陷)，以及將熱測(cè)量與亞納米分辨率聲子光譜表征相結(jié)合。

在這里，研究者通過在定制的微器件上彎曲單個(gè)硅納米帶(SiNRs)來誘導(dǎo)非均勻應(yīng)變，并測(cè)量其對(duì)熱輸運(yùn)的影響，同時(shí)在亞納米分辨率的掃描透射電鏡(STEM)中使用電子能量損失譜(EELS)表征局部振動(dòng)譜。

研究結(jié)果表明，每納米0.112%的應(yīng)變梯度可導(dǎo)致κ急劇降低34±5%，這是先前在均勻應(yīng)變下證明的κ調(diào)制的3倍以上(見圖1a摘要)。利用在像差校正的STEM中配備單色儀的EELS的最新進(jìn)展，研究者直接測(cè)量了局部聲子模式，并將它們與納米尺度的應(yīng)變梯度相關(guān)聯(lián)。

結(jié)果表明，彎曲引起的晶格應(yīng)變梯度顯著改變了聲子的振動(dòng)態(tài)，拓寬了聲子譜。結(jié)合從頭算理論模型，這種展寬效應(yīng)增強(qiáng)了聲子散射，縮短了聲子壽命，最終抑制了κ。

圖1 Si中非均勻應(yīng)變對(duì)熱輸運(yùn)的顯著抑制。

圖2 彎曲Si納米帶的溫度依賴性κ。

圖3 空間解析應(yīng)變調(diào)制聲子模式。

圖4 非均勻應(yīng)變誘導(dǎo)聲子譜展寬的建模。

綜上所述，通過開發(fā)從微米到原子尺度的實(shí)驗(yàn)表征工具，并結(jié)合從頭算理論模型，研究者的研究為長(zhǎng)期存在的關(guān)于非均勻應(yīng)變對(duì)聲子輸運(yùn)的影響的難題提供了關(guān)鍵的一塊。

因此，本研究不僅明確揭示了非均勻應(yīng)變對(duì)熱輸運(yùn)的顯著影響，而且為應(yīng)變工程功能器件的創(chuàng)新設(shè)計(jì)提供了見解。例如，應(yīng)變梯度誘導(dǎo)的晶格κ降低與先前證明的載流子遷移率增強(qiáng)之間的協(xié)同相互作用為開發(fā)高性能熱電能量轉(zhuǎn)換器提供了一種新的策略。

此外，這種程度的κ調(diào)制可以通過彈性調(diào)諧納米帶陣列中的非均勻應(yīng)變來實(shí)現(xiàn)功能熱開關(guān)，從而實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)熱通量控制。

【參考文獻(xiàn)】

Yang, L., Yue, S., Tao, Y. et al. Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07390-4

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