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第一作者：Jiarun Geng

通訊作者：李福軍

通訊單位：南開大學

論文速覽

形態各向異性工程能夠強大地合成具有多種物理化學性質的金屬有機框架（MOF），用于從氣體儲存/分離到電催化和電池等各種應用。

在本研究中，研究者開發了一種以碳基底為指導的策略，通過調控Fe-THBQ（四羥基-1,4-苯醌）框架的面依賴配位來操縱其形態。

Fe-THBQ由立方體鐵八聚體通過兩個平行的THBQ配體沿三個正交軸橋接，擴展到具有pcu-e網絡拓撲的三維（3D）框架。碳表面上的含氧官能團與THBQ配體競爭，選擇性地與{111}晶面上的未飽和配位鐵陽離子相互作用，從而抑制沿<111>方向的晶體生長。

Fe-THBQ的形態從熱力學上有利的截頂立方體演變為立方八面體，這取決于碳基底上含氧官能團的含量。不同形態的Fe-THBQ展現出面依賴的電化學儲鋰性能。這項工作將為MOFs形態調控提供新的思路，以促進其在有前景的應用中的使用。

圖文導讀

圖1：Fe-THBQ的結構分析。

圖2：Fe-THBQ的形態分析。

圖3：碳基底的表面特性以及Fe-THBQ與碳基底之間的相互作用。

圖4：CNTs和GO存在時在不同反應時間下產物的形狀演變，通過原位透射電子顯微鏡（ex situ TEM）圖像展示。

圖5：Fe-THBQ的電化學性能。

總結展望

本研究成功地通過碳基底上的含氧官能團調控了Fe-THBQ的形態各向異性生長。含氧官能團與THBQ配體競爭，選擇性地與{111}晶面上的未配位鐵陽離子相互作用，從而抑制了沿<111>方向的晶體生長。在CNTs和石墨烯上生長的產物展現出由熱力學上有利的{100}晶面封閉的截頂立方體形態，而在GO上生長的產物則產生了具有更多暴露的{111}晶面的立方八面體。

所得Fe-THBQ的不同納米結構展現出面依賴的儲鋰電化學性能，即在GO上生長的立方八面體由于較大的通道尺寸和較低的鐵陽離子密度，在{111}晶面上實現了快速的表面電荷轉移和鋰離子擴散。這項工作為MOFs的形態各向異性工程提供了一種新策略，以實現新的功能性應用。

文獻信息

標題：Surface Coordination Modulated Morphological Anisotropic Engineering of Iron-Benzoquinone Frameworks for Lithium-Ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202405066

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