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離子共價有機骨架（iCOFs）是一種具有穩定多孔結構的晶體材料，其在離子傳輸方面具有巨大潛力，特別是作為全固態鋰金屬電池（ASSLMB）的固態電解質（SSE）。

在此，上海交通大學密西根學院王衍明、香港科技大學Yoonseob Kim等人利用 iCOFs 和聚（離子液體）（PIL）組成的復合材料制成了全固態 iCOFs 電解質，其離子電導率高達 1.50 × 10^-3 S cm^-1，室溫下的 Li⁺ 遷移數大于 0.80。

研究表明，PIL、雙（三氟甲烷磺酰基）亞胺鋰（LiTFSI）和 iCOFs 之間建立的共配位和競爭配位機制能夠在限制 TFSI^– 移動的同時實現 Li⁺ 的快速傳輸。此外，由復合 SSE 和 LiFePO₄ 復合正極制成的 ASSLMB 電池在 1 C 和室溫條件下的初始放電容量為 141.5 mAh g^-1，在 800 次循環中的容量保持率高達 87%。

圖1. .TpPa-SO₃Li/p(BVIm-TFSI) 復合 SSE 系統的分子動力學模擬

總之，該工作利用陰離子 COF、TpPa-SO₃Li 或 DMTHA-Si-Li，以及陽離子 PIL、p(BVIm-TFSI) 組成的復合材料制造無溶劑和增塑劑的 SSE。結果顯示，該種 SSE 在恒溫條件下的離子電導率超過 10^-3 S cm^-1，且 ????i⁺ > 0.80。此外，通過 ⁷Li 固態 MAS NMR 分析和 MD 模擬研究，作者發現 Li⁺、TFSI^–、iCOFs 陰離子部分和多陽離子之間的共配位和競爭配位結構促進了 Li⁺的快速傳輸，同時排斥TFSI^–。

基于此，TpPa-SO₃Li/p(BVIm-TFSI)和DMTHA-Si-Li/p(BVIm-TFSI)復合 SSE可顯著抑制鋰枝晶的形成。同時，Li|DMTHA-Si-Li/p(BVIm-TFSI)|LFP 扣式電池在恒溫和 1 C 條件下的初始放電容量為 141.5 mAh g^-1，800 個循環后的容量保持率高達 87%。因此，該研究為開發用于下一代高能量密度ASSLMB的先進SSE提供了一種突破性方法。

圖2. 復合SSE的電化學性能及電池性能

High‐Performance All‐Solid‐State Lithium Metal Batteries Enabled by Ionic Covalent Organic Framework Composites, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202400762

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上交/港科大AEM：離子共價有機框架復合材料助力高性能全固態鋰金屬電池

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