第一作者：Yueyang Wang

通訊作者：孫曉明、趙逸

通訊單位：北京化工大學(xué)

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基于碘氧化還原化學(xué)轉(zhuǎn)化的水系鋅-碘（Zn-I₂）電池，因?yàn)閲?yán)重的多碘化物穿梭和緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)，而影響了電池壽命和倍率性能。

本論文提出了一種基于單原子Fe-N-C催化劑的高比表面積碳（HC@FeNC）作為核殼結(jié)構(gòu)陰極材料的超穩(wěn)定鋅-碘（Zn-I₂）電池。

這種材料顯著加速了I^?/I₃^?/I⁰的轉(zhuǎn)換過(guò)程，并通過(guò)Fe-N₄位點(diǎn)與多碘化物之間的強(qiáng)化學(xué)-物理相互作用，有效抑制了多碘化物的穿梭效應(yīng)，從而顯著提高了庫(kù)侖效率。

結(jié)果表明，HC@FeNC陰極使水系Zn-I₂電池實(shí)現(xiàn)出色的容量、卓越的倍率性能和超過(guò)60,000個(gè)循環(huán)的超長(zhǎng)壽命。更重要的是，實(shí)用的253 Wh kg^?1軟包電池在100個(gè)循環(huán)后顯示出84%的良好容量保持率，突顯了Zn-I₂電池在商業(yè)中的潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1：HC@FeNC材料的結(jié)構(gòu)表征。

圖2：基于HC@FeNC、HC@NC和HC陰極組裝的Zn-I₂電池的電化學(xué)性能。

圖3：HC@FeNC和HC@NC陰極的動(dòng)力學(xué)性能。

圖4：HC@FeNC陰極的反應(yīng)機(jī)理。

圖5：基于HC@FeNC陰極的水系Zn-I₂電池的性能。

總結(jié)展望

本文研究的HC@FeNC陰極材料為Zn-I₂電池提供了460 mAh g^?1的高容量和超過(guò)60,000個(gè)循環(huán)的卓越壽命。通過(guò)Fe單原子和多孔結(jié)構(gòu)的結(jié)合，不僅促進(jìn)了碘物種的物理化學(xué)限制和轉(zhuǎn)換，還抑制了多碘化物的穿梭效應(yīng)。

原位/非原位表征和DFT計(jì)算揭示了I^?/I₃^?/I⁰反應(yīng)的復(fù)雜氧化還原機(jī)制，其中單原子Fe-N₄位點(diǎn)顯著降低了碘轉(zhuǎn)換化學(xué)中決定速率步驟的吉布斯自由能，促進(jìn)了I^? → I⁰的徹底轉(zhuǎn)化。

本研究為促進(jìn)催化轉(zhuǎn)換型宿主提供了一種新方法，并展示了將單原子催化劑與多孔結(jié)構(gòu)相結(jié)合用于水系電池的巨大潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Ultra-stable Electrolytic Zn-I₂ Batteries Based on Nanocarbon Wrapped by Highly Efficient Single-Atom Fe-NC Iodine Catalysts

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404093