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第一作者：jian Liu

通訊作者：葛子義、Mengjin Yang、Jiajia Zhang

通訊單位：中國科學院寧波材料技術與工程研究所，中國科學技術大學，皖西大學

論文速覽

在界面處發生的非輻射復合損失，對實現高效率鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）構成了重大障礙，特別是在倒置的PSCs中。使用具有不同官能團的分子來鈍化表面缺陷是提高PSCs效率的關鍵策略之一。然而，缺乏對分子在表面上鈍化取向的洞察是個挑戰，這阻礙了合理的分子設計。

在本研究中，使用了具有不同烷基鏈但相同電子給體（-SH）和電子吸引基團（-NH3+）的氨基硫醇鹽酸鹽來研究分子結構、取向和與鈣鈦礦表面的相互作用。較短烷基鏈的2-氨基乙烷-1-硫醇鹽酸鹽表現出平行取向的偏好，這有利于通過強配位和氫鍵與表面缺陷進行更強的相互作用。

結果表明，經過缺陷鈍化的鈣鈦礦薄膜表現出減少的離子遷移、抑制的非輻射復合以及更多的n型特性，從而實現了高效的電子傳輸。因此，實現了25%的卓越光電轉換效率，并在連續最大功率點跟蹤500小時后，保持了其初始效率的95%。

圖文導讀

圖1：密度泛函理論（DFT）計算得到的APT和AET配體與FAPbI₃表面結合能的對比，以及不同取向下的差分電荷密度。

圖2：APTCl和AETCl與鈣鈦礦表面的相互作用示意圖，以及FTIR、1H NMR和XPS譜圖，這些譜圖證實了ATCls與鈣鈦礦表面的相互作用。

圖3：通過SEM、KPFM和UPS分析ATCls處理后的鈣鈦礦薄膜的表面形貌、表面電勢和能級。

圖4：通過飛秒瞬態吸收光譜（TAS）、穩態和時間分辨光致發光（PL和TRPL）測量評估了ATCls處理后鈣鈦礦薄膜的激子動力學和電荷載流子復合動力學。

圖5：基于ATCls處理的PSCs的器件結構、J-V曲線、穩態輸出和EQE譜，以及電子器件的JSC與光強度和VOC與光強度的關系。

圖6：控制組和AETCl處理組設備在85°C連續加熱下的長期穩定性，以及封裝PSCs在最大功率點跟蹤下的運行穩定性。

總結展望

本研究的亮點在于通過設計具有不同烷基鏈長度的氨基硫醇鹽酸鹽分子，實現了對鈣鈦礦表面的有效鈍化，從而顯著提高了PSCs的光電轉換效率和穩定性。

AETCl分子由于其較短的烷基鏈，更傾向于與鈣鈦礦表面平行取向，通過強S-H…Pb配位和N-H…I及N-H…N氫鍵與表面缺陷相互作用，實現了雙重鈍化效果。不僅減少了非輻射復合損失，還抑制了離子遷移，優化了能級匹配，從而提高了電子傳輸效率。

研究結果表明，經AETCl處理的倒置PSCs實現了25.00%的光電轉換效率和良好的熱穩定性及操作穩定性，為鈣鈦礦太陽能電池的商業化提供了重要的理論和實驗依據。

文獻信息

標題：Alkyl Chains Tune Molecular Orientations to Enable Dual Passivation in Inverted Perovskite Solar Cells

期刊：Angewandte Chemie International Edition

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