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第一作者：Rong-Ran Liang，Zongsu Han

通訊作者：周宏才，Kun-Yu Wang

通訊單位：德克薩斯A&M大學(xué)

論文速覽

在催化領(lǐng)域，構(gòu)建具有原子精度的穩(wěn)健多相催化劑是一項長期追求的目標(biāo)，因為這對于控制化學(xué)反應(yīng)具有基本的重要意義。

本研究成功合成了一種名為PCN-300的單晶吡吡唑金屬-有機(jī)框架（MOF），該材料具有層狀結(jié)構(gòu)，包含兩種不同的銅中心和一個在堆疊時形成的一維（1D）開放通道。PCN-300在1至14的寬pH值范圍內(nèi)的水溶液中展現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性。與通過氫鍵組裝的單體對應(yīng)物相比，PCN-300的穩(wěn)定性更為突出，這強調(diào)了Cu-吡吡唑配位鍵在框架穩(wěn)定性中的作用。

PCN-300在交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，無需“必需”的鄰位導(dǎo)向基團(tuán)即可形成C?O鍵（產(chǎn)率高達(dá)96%），超越了均相Cu-卟吩催化劑。此外，PCN-300還展現(xiàn)了卓越的可回收性和與各種酚類底物的兼容性。

對照實驗揭示了PCN-300中Cu-卟吩中心和框架之間的協(xié)同作用，計算揭示了反應(yīng)的自由基路徑。該研究突出了穩(wěn)健吡吡唑MOFs在直接激活C?H鍵和催化具有挑戰(zhàn)性的化學(xué)反應(yīng)方面的潛力，且以環(huán)保的方式進(jìn)行。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同條件下合成PCN-300和復(fù)合-TPPP的示意圖，以及它們的相應(yīng)單晶結(jié)構(gòu)和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。

圖2：(a) PCN-300和(b) 復(fù)合-TPPP的堆積結(jié)構(gòu)和拓?fù)涞氖疽鈭D。

圖3：(a) PCN-300和(b) 復(fù)合-TPPP的高分辨率透射電子顯微鏡（TEM）圖像。

圖4：(a) PCN-300催化的CDC反應(yīng)的反應(yīng)動力學(xué)。(b) PCN-300催化劑百分比與反應(yīng)轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率的關(guān)系。(c) 不同催化劑的催化性能。(d) PCN-300作為多相催化劑的循環(huán)性能。

圖5：CDC反應(yīng)的吉布斯自由能圖和提出的多相催化反應(yīng)路徑。

總結(jié)展望

本研究中的PCN-300因其在水溶液中pH值1至14的寬范圍內(nèi)的卓越穩(wěn)定性，以及在交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)中的高效催化活性（產(chǎn)率高達(dá)96%），展現(xiàn)了其作為多相催化劑的巨大潛力。PCN-300不僅在產(chǎn)率和選擇性方面超越了均相Cu-卟吩催化劑，還表現(xiàn)出良好的可回收性和與各種酚類底物的廣泛兼容性。

對照實驗和計算結(jié)果揭示了PCN-300中Cu-卟吩中心和框架之間的協(xié)同作用，以及反應(yīng)的自由基路徑。這些發(fā)現(xiàn)不僅證實了穩(wěn)定的吡吡唑基MOFs在催化具有挑戰(zhàn)性的有機(jī)轉(zhuǎn)化中的功效，也展示了MOF框架與活性位點之間的協(xié)同效應(yīng)對于高效催化的重要性。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：A Robust Pyrazolate Metal?Organic Framework for Efficient Catalysis of Dehydrogenative C?O Cross Coupling Reaction

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03038

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