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第一作者：Eunryeol Lee,a Dae-Hyung Lee

通訊作者：Dong-Hwa Seo, Jinhyuk Lee

通訊單位：韓國蔚山科學技術院，加拿大麥吉爾大學

論文速覽

隨著全球電動汽車和大規模能量存儲系統的轉型，對鋰離子電池（LIBs）的需求日益增長，迫切需要尋找成本效益高且資源豐富的替代品來替代現有的基于鈷/鎳的陰極材料（例如LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂）。錳基無序巖鹽（Mn-DRXs）因其低成本和高能量密度（每活性物質＞900 W h kg_-AM^-1）被視為有前景的候選材料。

本研究通過從材料固有屬性到電極微觀結構的全面研究，解決了Mn-DRXs在活性物質集中的電極中遇到的挑戰。研究發現，Mn-DRXs在活性物質集中的電極中的失效源于其極低的電導率（10^-10–10^-8 S cm^-1）以及電極體積變化導致的電導網絡崩潰。

通過電導網絡工程和增強電極機械性能，研究者們展示了幾乎全部活性物質的Mn-DRX陰極（~96 wt%_-AM），并實現了至今為止報道的最高應用級能量密度（~1050 W h kg_-cathode^–1 ）。此外，本研究還揭示了錳含量在Mn-DRXs^,電導率和體積變化中的權衡作用，為無鈷/鎳LIBs技術提升提供了材料設計指導。

圖文導讀

圖1：Mn-DRX陰極材料的晶體結構示意圖、所需質量能量密度與活性物質含量的關系、XRD圖譜和掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。

圖2：不同電極組成下LMOF和LMTO的電壓曲線、容量保持和Nyquist圖，以及LMOF和LMTO的電導率測試結果。

圖3：LMOF/CB/PVDF電極在循環前后的微觀結構，包括SEM-EDS和SEM元素分布。

圖4：使用MWCNT和PVDF制備的90:5:5電極的EDS和SEM元素分布，以及不同活性物質含量下LMOF、LMTO和LLF的電壓曲線和容量保持。

圖5：Mn-DRXs的電導率和體積變化，包括Li⁺–Mn³⁺–Ti⁴⁺–O^2-和Li⁺–Mn³⁺–Nb⁵⁺–O^2-的電導率與Li過量水平的關系、Mn位點的滲透概率和平均滲透Mn含量，以及不同Mn含量下Mn-DRX陰極的首次充電體積變化。

總結展望

具有近全活性物質含量（＞95 wt%_-AM）的Mn-DRX陰極，是對以往文獻中70-80 wt%_-AM范圍的重要進步，實現了迄今為止報道的最高應用級能量密度。

通過深入理解活性物質集中的Mn-DRX陰極中的失效機制，研究者們能夠解決包括材料固有屬性和電極微觀結構問題。Mn-DRX陰極在活性物質集中時的失效可以歸因于其極低的固有電導率和電化學疲勞現象，如電極內的孔隙增長和裂紋擴展。

這些挑戰來自于Mn-DRXs的大量體積變化和粉碎的形態，最終導致電極內電導網絡的崩潰，從而限制了它們的電化學性能。通過使用多功能碳和粘合劑建立強大的電導網絡，研究者們實現了幾乎全部活性物質的Mn-DRX陰極，并提高了能量密度至約~1050 W h kg_-cathode^-1。

此外，研究發現增加Mn-DRXs中的Mn含量可以提高電導率，但同時也加劇了循環過程中的體積變化。這種權衡強調了通過補充電極級工程解決高活性物質集中的Mn-DRX陰極中的復雜電-化學-機械失效的重要性，而不僅僅依賴于Mn-DRXs的成分工程。

總體而言，這項研究工作將Mn-DRX研究推進到更高的技術準備水平，為開發高能量、近乎全活性物質的無鈷/鎳鋰離子陰極鋪平了道路。

文獻信息

標題：Nearly all-active-material cathodes free of nickel and cobalt for Li-ion batteries

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/d4ee00551a

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