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電化學-機械耦合對界面和結構穩定性提出了巨大的挑戰，但也為從零開始設計新型全固態電池創造了新的機會。

在此，中國科學院物理研究所索鎏敏、許榮等人基于空間有限域結構中的固體-固體約束利用鋰化誘導的應力來驅動活性材料的蠕變，從而提高結構的完整性。基于此，作者使用可蠕變Se材料和一體式剛性離子/電子導電Mo₆Se₈框架制造了蠕變型全固態正極。

實驗和數值模擬表明，該正極在改善顆粒間接觸和避免顆粒斷裂方面表現出獨特的能力，從而具有優異的電化學性能（在0.5C時超過3000次循環且其實現了2460Wh/L的高體積能量密度）。

圖1. 蠕變型Se-60MSe正極的結構設計及性能優勢

總之，該工作開發了一種新型的蠕變型全固態硒化物合金正極。其通過限制空間框架內的體積變化，利用應力驅動蠕變來改善界面接觸并連續釋放鋰化應力。結果表明，硒在充放電過程中的大量體積應變被剛性的Mo₆Se₈框架限制，產生應力梯度以誘導Se蠕變，伴隨著內部應力的釋放和累積后形成的界面。該種優化的顆粒間接觸和穩定的結構，為長期循環性能提供了保障。

基于此，蠕變型Se-60MSe正極展現出了2460 Wh/L的高體積能量密度和在0.5 C電流密度下3000個循環的卓越循環壽命。因此，大多數在室溫下易于蠕變的高容量合金電極材料都可以為開發蠕變型全固態電極系統鋪平道路。

圖2. 電池性能

Creep-type all-solid-state cathode achieving long life, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-48174-8

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?物理所Nat. Commun.：長壽命蠕變型全固態電池正極

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