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南京大學(xué)朱嘉/王曉君,最新Joule!

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第一作者:Mengxin Shen, Liyao Ji
通訊作者:王曉君,朱嘉
通訊單位:南京大學(xué)
論文速覽
碳酸氫鹽電解槽(Bicarbonate Electrolyzers, BCEs)通過整合上游碳捕獲和下游電化學(xué)利用,為降低CO2還原的能源成本提供了一種有前途的方法。本研究提出了一種層級化設(shè)計策略,通過分子級和系統(tǒng)級的創(chuàng)新結(jié)合,解決了傳統(tǒng)碳酸氫鹽電解槽(BCEs)中催化劑表面活化CO2不足的問題。
在分子尺度上,作者引入了單原子催化劑CoPc@CNT,該催化劑展現(xiàn)出強大的CO2吸附能力,有效防止了CO2的解吸。在系統(tǒng)上,作者采用了陰極電解液交叉流動策略,進一步提升了CO2的質(zhì)量傳輸。該策略使得BCEs在50-300 mA cm-2的電流密度下實現(xiàn)了超過96.2%的法拉第效率(FE),并顯著降低了整體能耗,與常規(guī)BCEs和CO2氣體供料電解器相比,能耗分別降低了36.0%和35.3%。
?圖文導(dǎo)讀
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圖1:層級設(shè)計提供足夠的活性CO2,在BCEs中將CO2高效電解為CO
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圖2:CoPc@CNT在低CO2濃度環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能
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圖3:CoPc@CNT催化劑在傳統(tǒng)BCE設(shè)備中的性能
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圖4:層級設(shè)計的BCEs中消除催化劑表面CO2消耗層的交叉流策略及CoPc@CNT催化劑的CO2RR性能
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圖5:層級設(shè)計的BCEs在實際工業(yè)應(yīng)用中的演示
總結(jié)展望
本研究成功實現(xiàn)了在50-300 mA cm-2的電流密度范圍內(nèi),通過層級化設(shè)計策略,將碳酸氫鹽高效電解為CO,法拉第效率(FE)高達96.2%。這歸功于單原子分散的CoPc@CNT催化劑和電解液交叉流動的協(xié)同作用,它們共同增強了與CO2的結(jié)合能互動,并促進了CO2的質(zhì)量傳輸,確保了足夠的活化CO2用于電化學(xué)還原。
基于創(chuàng)記錄的FE,層級設(shè)計的BCEs在集成的CO2捕獲和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中提供了顯著的優(yōu)勢,包括降低能耗。因此,BCEs在實際應(yīng)用中高效捕獲和轉(zhuǎn)換廢氣為有價值產(chǎn)品的具體進展。
文獻信息
標題:Hierarchical design enables sufficient activated CO2 for efficient electrolysis of bicarbonate to CO
期刊:Joule
DOI:10.1016/j.joule.2024.04.006

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