第一作者：Liwei Zhang

通訊作者：歐陽鋼鋒，葉宇昕

通訊單位：中山大學

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通過光催化從水中去除有機微污染物，受到催化劑不穩定性和不完全礦化導致的大量殘留物的阻礙。本研究提出了一種新的水處理范式，即統一非均相自-芬頓過程（UHSFP），用于去除水中的有機微污染物。該過程在470 nm處實現了32%的光子利用效率，并顯著地實現了94%的有機微污染物礦化，所有這些都不需要添加氧化劑和鐵離子。

在UHSFP中，活性物種與傳統光催化過程有根本不同。光催化劑的一個電子受體單元只獲得一個光生電子，轉化為氧中心有機自由基（OCOR），然后自發完成后續過程，包括污染物降解、過氧化氫生成、活化以及有機微污染物的礦化。通過加強電子轉移能力并減少催化劑對氧的親和力，有效地抑制了超氧自由基的生成，防止了對催化劑的破壞。

本研究為高效穩定礦化有機微污染物提供了一種創新且低成本的策略，無需持續的化學輸入，為水處理技術提供了新視角。

圖文導讀

圖1：CBCPs（碳氮聚合物）的分子結構及理化表征

圖2：CBCPs在純水和空氣中模擬降解苯酚的光催化活性

圖3：降解機制，包括不同犧牲劑對光催化降解效率的影響、OCORs壽命分析

圖4：礦化有機微污染物和H₂O₂生成的可能機制

圖5：H₂O₂生成途徑，包括不同控制條件下的光催化H₂O₂產量

圖6：促進OCORs生成的內在機制

圖7：UHSFP的實際應用

總結展望

本研究開發了一種新型的統一非均相自芬頓過程（UHSFP），該過程通過氧中心有機自由基（OCORs）的穩定存在顯著提高了光催化劑的穩定性和光子利用效率，實現了高達94%的有機微污染物礦化效率。該系統在10次循環中表現出優異的性能，且在低光強度下仍能有效降解微污染物，在實際水處理應用中有巨大潛力。

此外，該系統對pH值和常見陰離子的干擾表現出顯著的抵抗力，證明了其在復雜水環境中的適用性。本研究不僅為光催化過程中活性物種的調控提供了見解，而且突出了高光子利用效率、提高礦化率、穩定性和成本效益的結合為光催化在原位水處理中的應用開辟了道路。

文獻信息

標題：Oxygen-centered organic radicals-involved unified heterogeneous self-Fenton process for stable mineralization of micropollutants in water

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401162