第一作者：Xinlong Chen

通訊作者：Wang Wan, 李灑, 黃云輝, 王超

通訊單位：同濟大學，華中科技大學

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預鋰化是一種公認的提高電池能量密度的策略。然而，傳統的預鋰化方法主要致力于補償初始活性鋰損失(ALL )，而忽略了長期循環過程中的ALL。

本研究提出了一種可持續的預鋰化策略，通過使用超薄的Li-Mg-Al合金箔來增強電池的能量密度和壽命。通過增加預鋰化程度和在陽極中預存穩定的LiC_x，實現了可持續的鋰補充，顯著提高了電池的循環壽命和能量密度。

此外，本研究還揭示了使用純鋰箔進行接觸預鋰化時的挑戰，如難以薄化至5微米以下，以及在預鋰化過程中喪失電子通道，導致鋰的利用率低和殘留物多。

通過開發Li-Mg-Al三元合金箔，顯著改善了機械性能和脫鋰行為，實現了高效、均勻的預鋰化過程，從而顯著提高了電池的能量密度，并使電池壽命延長了三倍。

圖文導讀

圖1：一次性預鋰化和可持續預鋰化方法的比較，包括不同預鋰化程度和衰減速率下的估算能量密度和循環性能。

圖2：對96Li2Mg2Al合金進行了表征，包括拉伸測試、XRD圖譜、HRTEM圖像、O1s光譜以及5微米厚合金箔的數碼照片。

圖3：不同鋰（合金）箔的脫鋰比率，以及使用純鋰箔和96Li2Mg2Al箔進行石墨預鋰化的示意圖和照片。

圖4：石墨與96Li2Mg2Al經歷不同接觸時間后的開路電位（OCP）和活性鋰庫存測試，以及Li||Gr電池和LFP||Gr電池的首圈容量-電壓曲線。

圖5：循環2200次后，Li-Gr電極和96Li2Mg2Al-Gr電極的表面和橫截面SEM圖像，以及不同LFP||PreGr電池循環后的EIS。

總結展望

預鋰化作為一種提高電池性能的策略，長期效果一直存在不確定性。本研究提出的可持續預鋰化方法不僅提高了平均能量密度，還改善了電池的循環壽命。

研究表明，30%的預鋰化程度可以使循環壽命增加三倍，并將平均能量密度提高15%。通過調整預鋰化程度對于實現延長的循環壽命至關重要。

然而，不當的預鋰化方法，如使用純鋰金屬或不匹配的N/P比率，可能會導致加速鋰衰減率，從而減少循環壽命。本研究通過引入含少量Al和Mg的三元96Li2Mg2Al合金進行預鋰化，提高了加工性并保證了預鋰化過程中離子和電子通道的保持，顯著提高了鋰的利用率。

此外，本研究還有效提高了電池循環壽命，同時在1000個循環后將LFP的放電比容量從87.8 mAh g^?1提高到116.3 mAh g^?1。本研究的可持續預鋰化策略超越了傳統的一次性陽極預鋰化，突出了全電池設計的重要性，并提示重新評估預鋰化方法的潛在負面影響，特別是對于可能因使用鋰金屬進行接觸預鋰化而減少循環壽命的長循環電池系統。

文獻信息

標題：Sustainable Prelithiation Strategy: Enhancing Energy Density and Lifespan with Ultrathin Li-Mg-Al Alloy Foil

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202304097