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第一作者：Yan Li

通訊作者：戴黎明

通訊單位：新南威爾士大學

論文速覽

本文深入綜述了電化學C-N偶聯過程，該過程通過同時還原二氧化碳（CO₂）和含氮小分子（如N₂、NO₂^?、NO₃^?、NH₃等），促進有機氮化合物（例如尿素、甲胺、甲酰胺和乙胺）的生產，對推進碳中和和人工氮循環具有重要意義。

盡管在這一新興領域取得了顯著進展，但仍面臨挑戰，包括反應物吸附緩慢、副反應競爭以及復雜的多步驟途徑，導致產量和選擇性較低。設計和開發低成本且性能卓越的催化劑對于成本效益高和精確的電化學C-N鍵合至關重要。

本文提供了對在環境條件下從地球豐富的資源/廢物（如CO₂和小含氮分子）通過電化學C-N鍵形成反應合成有價值的有機氮化合物，特別是使用碳基催化劑。

文中討論了相關的電化學C-N鍵形成機制、先進碳基電催化劑的設計原則以及不同電解槽設計對電化學效率的影響，同時探討了當前障礙和未來前景。

圖文導讀

圖1：C-N偶聯電催化合成含氮有機物的示意圖，以及設計碳基催化劑的相關策略。

圖2：CO₂和不同氮物種參與的C-N偶聯機制。

圖3：碳氮偶聯法電化學合成甲酰胺，包括在銅表面生成甲酰胺的路徑示意圖、電合成策略以及電合成生產甲酰胺的潛在表面反應路徑。

圖4：通過C-N偶聯電化學合成甲胺的機制，包括從CO和NO直接電合成甲胺的提議機制、在Cu₂@v-Mo₂NO₂表面生成甲胺的自由能圖以及CoPc-NH₂/CNT催化的從CO₂和NO₃^?合成甲胺的八步級聯反應路徑。

圖5：通過C-N偶聯電化學合成乙胺的機制。

圖6：摻氟碳納米管電催化CO₂和硝酸鹽合成尿素

總結展望

本文綜述了電化學C-N偶聯反應的最新進展，這一反應對于合成有機氮化合物具有重要意義。作者討論了提高選擇性、定量檢測產物、反應機理闡釋、策略性催化劑設計以及大規模化學生產等方面的挑戰和未來方向。為了提高C-N偶聯的效率，需要深入理解反應機理，優化催化劑設計，并發展新的檢測技術。

此外，對于大規模生產，選擇合適的電解槽配置同樣重要。文章強調了理論計算和機器學習在催化劑設計和反應機理研究中的作用，以及碳基催化劑在電化學C-N偶聯中的潛力。

文獻信息

標題：Rationally Designed Carbon-Based Catalysts for Electrochemical C-N Coupling

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401341

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/09/95790fb569/

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