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第一作者：Yunhao Wang

通訊作者：黃勃龍，谷林, 范戰西

通訊單位：香港理工大學，清華大學，香港城市大學

論文速覽

具有非常規相的金屬納米材料的控制合成對于開發各種應用的高性能催化劑具有重要意義。然而，調節金屬納米材料的原子排列仍然具有挑戰性，特別是涉及具有不同氧化還原電位的不同金屬的合金納米結構。

本研究成功開發了一種通用的一鍋法合成非傳統相Ir基金屬合金納米結構。特別是，具有六方密堆積（hcp）相的IrNi納米分支在將亞硝酸鹽電催化合成氨方面表現出比傳統相對應物更優越的催化性能。

機理研究表明，hcp IrNi合金中的Ir-Ni相互作用提高了電子傳輸效率，有利于亞硝酸鹽的活化和活性氫的生成，從而實現了氨的高選擇性形成。

圖文導讀

圖1：非傳統hcp相IrNi合金納米分支的結構表征，包括透射電子顯微鏡（TEM）和高角環形暗場掃描TEM（HAADF-STEM）圖像，以及原子分辨率HAADF-STEM圖像和相應的快速傅里葉變換（FFT）圖案。

圖2：非傳統hcp相IrRhNi和IrFeNi合金納米分支的結構表征，包括HAADF-STEM圖像、原子分辨率HAADF-STEM圖像和相應的FFT圖案，以及EDS元素分布圖。

圖3：通過X射線光譜分析，比較了hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子的電子結構和局部配位環境。

圖4：hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子在電催化亞硝酸鹽還原反應（NO₂RR）中的性能，包括線性掃描伏安曲線（LSV）、氨的法拉第效率（FE）、產率和能量效率。

圖5：通過電子順磁共振（EPR）和原位差分電化學質譜（DEMS）研究了NO₂RR的反應機理。

圖6：通過密度泛函理論（DFT）計算，探討了hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子在NO₂RR中的電子結構和反應趨勢。

總結展望

本論文的亮點在于成功合成了具有非常規hcp相的IrNi合金納米分支，并發現其在電催化亞硝酸鹽還原為氨的反應中具有卓越的性能。具體來說，hcp IrNi納米分支在0和-0.1 V（相對于可逆氫電極）下展現出98.2%的氨法拉第效率和34.6 mg h^-1 mgcat^-1（75.5 mg h^-1 mg_Ir^-1）的產率。

此外，通過EPR和原位DEMS實驗，證實了hcp IrNi納米分支能夠生成豐富的活性氫，從而降低了氨生產的過電位。DFT計算進一步揭示了hcp IrNi合金中Ir-Ni相互作用優化了電子結構，加快了電子傳輸效率，促進了亞硝酸鹽的活化和活性氫的生成，顯著降低了反應決速步的能壘。

這項工作不僅為可控合成非傳統相金屬納米材料提供了一種通用方法，而且為設計先進的NO₂RR電催化劑提供了一種可行的策略，有助于實現可持續的氮循環。

文獻信息

標題：Controlled Synthesis of Unconventional Phase Alloy Nanobranches for Highly Selective Electrocatalytic Nitrite Reduction to Ammonia

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202402841

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/08/b72fa510bf/

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