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鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！

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鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！
第一作者：Wenqi Liu
通訊作者：涂維峰，韓一帆
通訊單位：鄭州大學(xué)，華東理工大學(xué)
論文速覽
本研究通過本征動力學(xué)、化學(xué)滴定和一系列原位光譜表征，建立了Cu/MgO催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，揭示了MgO和活性位點在CO氫化合成甲醇中的作用。
研究發(fā)現(xiàn)，當Mg/(Mg+Cu)原子比為0.67時，Cu/MgO催化劑上的甲醇形成周轉(zhuǎn)率顯著高于單金屬Cu顆粒。研究證明，這一速率對Cu顆粒的大小不敏感，而是線性依賴于Cu-MgO界面位點的數(shù)量。Cu與MgO顆粒之間的相互作用改善了Cu顆粒的分散性，并形成了更多的高活性Cu-MgO界面位點。
此外，本研究還闡明了HCO*和HCOO*物種是主要的反應(yīng)中間體，并且它們在Cu/MgO催化劑上的CO-H2反應(yīng)過程中，通過順序加氫同時發(fā)生，共同促進了甲醇的形成。
圖文導(dǎo)讀
鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！
圖1：通過高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HDAF-STEM)圖像和能量色散X射線光譜(EDX)元素分布，展示了合成的CuO/MgO樣品(Mg/(Mg + Cu) = 0.67)的形貌結(jié)構(gòu)。
鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！
圖2：Mg含量對Cu/MgO催化劑上甲醇合成的質(zhì)量基礎(chǔ)形成速率（每克催化劑）和周轉(zhuǎn)率（TOF，每表面Cu原子）的影響。
鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！
圖3：在493 K下，CO和H2壓力對Cu/MgO催化劑上甲醇形成的周轉(zhuǎn)率的影響。
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圖4：CuO晶體尺寸對Cu/MgO和Cu/SiO2催化劑上甲醇形成速率的影響。
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圖5：CuO、MgO和不同Mg含量的Cu/MgO催化劑的H2-TPR曲線。
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圖6：Cu/MgO催化劑在CO-H2反應(yīng)期間的XPS光譜，包括Cu 2p、Cu LMM、Mg 1s和O 1s區(qū)域。
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圖7：Cu/MgO催化劑的體相和表面原子分數(shù)，由ICP和XPS確定。
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圖8：Cu、MgO和Cu/MgO催化劑在CO-H2反應(yīng)后，通過等溫CO吸附、原位CO-DRIFTS光譜和CO-TPD曲線的CO吸附位點。
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圖9：Cu/MgO催化劑在493 K下CO-H2反應(yīng)后，通過等溫H2吸附和H2-TPD曲線的H2吸附位點。
鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！
圖10：甲醇合成的TOF率與Cu-MgO界面位點數(shù)量的關(guān)系。
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圖11：Cu/MgO催化劑在493 K下暴露于CO-H2反應(yīng)和H2時的原位DRIFTS光譜，以及表面反應(yīng)中間體紅外振動強度隨暴露時間的函數(shù)。
總結(jié)展望
本研究的亮點在于揭示了Cu/MgO催化劑中Cu和MgO之間的相互作用以及這些界面位點在CO氫化合成甲醇中的關(guān)鍵作用。
通過精確的化學(xué)滴定和原位光譜表征，研究揭示了HCO*和HCOO*作為主要的反應(yīng)中間體，在CO–H2反應(yīng)過程中，它們在Cu/MgO催化劑上連續(xù)氫化生成CH3OH的同時發(fā)生。
實驗數(shù)據(jù)顯示，甲醇形成的速率與Cu-MgO界面位點的數(shù)量成正比，而這些位點的形成與MgO含量的增加有關(guān)。這項研究不僅提高了對Cu/MgO催化劑在甲醇合成中作用機理的理解，而且為設(shè)計高效的合成氣轉(zhuǎn)化制甲醇催化劑提供了新的視角。
文獻信息
標題：Revealing the Interaction between Cu and MgO in Cu/MgO Catalysts for CO Hydrogenation to CH3OH
期刊：ACS Catalysis
DOI：10.1021/acscatal.4c00077

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