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第一作者：Guolei Cai、Haifeng Lv

通訊作者：季恒星、武曉君、金松

通訊單位：中國科學技術大學

論文速覽

本研究探討了硫還原反應（SRR）中金屬中心中鐵原子數量與催化活性之間的關系。研究發現，隨著金屬中心中鐵原子數量的增加，SRR的催化活性呈現出“火山峰”相關性。通過operando X射線吸收和X射線衍射表征，觀察到多硫化物的吸附-解吸和電化學轉化動力學隨著金屬中心中鐵原子數量的增加而變化。

實驗結果表明，具有兩個鐵原子的金屬中心是最優的配置，能夠最大化原子利用率，并有效地處理不同中間硫物種的轉化，從而使鋰硫（Li?S）電池在高硫負載下具有高面積容量。

圖文導讀

圖1：鐵基催化劑的結構。通過HADDF-STEM圖像、EXAFS光譜的小波變換和FT-EXAFS曲線，比較了1Fe?N/C、2Fe?N/C和3Fe?N/C的結構特征，并模擬了它們的Fe K-edge XANES光譜。

圖2：不同鐵原子數量催化劑上多硫化物的吸附-解吸過程。通過operando FTEXAFS光譜追蹤了Li?S電池在首次充放電循環中鐵的局部配位環境的演變。

圖3：通過operando XRD測量了硫陰極上硫物種的電化學轉化。CV曲線展示了不同催化劑在對稱電池中的氧化還原峰，反映了它們的催化活性。

圖4：通過第一性原理計算研究了不同鐵原子數量催化劑上LiPSs的吸附和轉化。展示了硫物種在1Fe?N/C、2Fe?N/C和3Fe?N/C催化劑上的結合能和Li₂S₄還原為Li₂S的自由能圖。

圖5：評估了不同陰極中鐵催化劑對Li?S全電池性能的影響。展示了不同硫陰極的倍率性能、長期循環穩定性和面容量。

總結展望

本研究深入探討了硫還原反應中催化活性位點的原子結構敏感性。通過實驗和理論計算，發現金屬中心中鐵原子數量與SRR催化活性之間存在顯著的相關性。

特別是，二原子鐵金屬中心因其能夠適應不同幾何構型以吸附每一步反應中的硫中間體，從而在多硫化物中間體的連續活化中表現出最優的催化活性。這項研究為設計Li?S電池的電催化劑提供了理論基礎，并通過實驗驗證了2Fe?N/C催化劑在實用硫負載條件下促進硫氧化還原動力學的有效性。

該研究強調了在電催化劑設計中平衡原子分散和集合需求的重要性，以提高SRR的動力學，可能對其他電催化系統也有益處。

文獻信息

標題：A Volcano Correlation between Catalytic Activity for Sulfur Reduction Reaction and Fe Atom Count in Metal Center

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.3c14312

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