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第一作者：Rong Zhang, Yaqin Zhang, Bo Xiao

通訊作者：支春義、楊濤、郭瑛

通訊單位：香港城市大學、深圳大學

論文速覽

本研究開發(fā)了一種高熵合金（FeCoNiAlTi）作為電催化劑，用于在環(huán)境條件下直接電化學硝酸鹽（NO₃^?）還原為氨（NH₃）。高熵合金因其獨特的性能而在催化領域備受關注，尤其是在多步反應中。

通過有效的相工程策略，在塊狀高熵合金上引入了均勻的金屬間納米粒子，增加了電化學活性表面積和電荷轉移效率。所得的納米結構高熵合金（n-HEA）在NH₃產(chǎn)率（0.52 mg h^?1 cm^?2）和法拉第效率（FE）（95.23%）方面展現(xiàn)了增強的電化學硝酸鹽還原性能。

進一步的實驗和理論研究揭示了n-HEA上多活性位點（Fe、Co和Ni）對硝酸鹽還原的電催化作用。特別是，典型的Co位點在*NH₂到*NH₃的決速步驟中顯示出最低的能壘。

圖文導讀

圖1：塊狀高熵合金（bulk HEA）的X射線衍射（XRD）圖譜，掃描電子顯微鏡（SEM）圖像及能量色散X射線光譜（EDX）元素分布圖。這些圖表證實了合金的面心立方（FCC）結構和元素的均勻分布。

圖2：通過相工程策略得到的納米結構高熵合金（n-HEA）的XRD圖譜、SEM圖像、透射電子顯微鏡（TEM）圖像、選區(qū)電子衍射（SAED）花樣和高角環(huán)形暗場掃描TEM（HAADF-STEM）圖像。這些圖表揭示了n-HEA中FCC和L1₂相的共存以及納米粒子的均勻分布。

圖3：n-HEA在不同條件下的電化學性能，包括線性掃描伏安圖（LSV曲線）、NH₃產(chǎn)率和法拉第效率（FE）的變化、¹⁵N同位素標記實驗的1H NMR譜圖、不同硝酸鹽濃度下的性能以及計時電流曲線。

圖4：原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和在線差分電化學質譜（DEMS）用于研究NO₃^?還原為NH₃的過程，以及密度泛函理論（DFT）計算得到的n-HEA在不同金屬位點上NRA的吉布斯自由能變化圖。

總結展望

本研究通過相工程策略成功制備了具有優(yōu)異電催化性能的高熵合金（FeCoNiAlTi）納米粒子，實現(xiàn)了高效電化學還原硝酸鹽為氨。優(yōu)化后的納米結構高熵合金在-0.5 V電壓下達到了0.52 mg h^?1 cm^?2的NH₃產(chǎn)率和95.23%的法拉第效率，同時展現(xiàn)了卓越的電化學穩(wěn)定性和結構穩(wěn)定性。

實驗和理論計算結果表明，F(xiàn)e、Co和Ni位點的協(xié)同催化作用是提升n-HEA電催化性能的關鍵。本研究不僅為高熵合金在電催化硝酸鹽還原反應中的應用提供了新思路，也為相工程在調控合金催化劑性能方面提供了重要的科學依據(jù)。

文獻信息

標題：Phase Engineering of High-Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

期刊：Angewandte Chemie International Ed

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/06/c44a37f454/

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支春義教授，電催化最新Angew！

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