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第一作者：Yangxi Liu

通訊作者：王素清，王海輝

通訊單位：華南理工大學，清華大學

論文速覽

具有抑制枝晶特性的超薄準固態電解質（QSE）是實現高能量密度準固態鋰金屬電池(LMBs)的必要條件。

研究人員提出了一種新型的5.1微米厚的剛性準固態電解質（QSE），旨在提高鋰金屬電池（LMBs）的能量密度。通過在陰極上直接設計并構建了一種由Kevlar（聚對苯二甲酸乙二醇酯）納米纖維（KANFs）和金屬有機框架（MOF）粒子構成的剛性骨架，以及選用非易燃的深共熔溶劑（DES）作為離子傳輸載體，并通過原位聚合完成安全電解質系統的構建。該電解質層具有高剛性（5.4 GPa）、高離子導電性（室溫下0.73 mS cm^?1）、良好的離子調節性能和改善的結構穩定性，有助于均勻化鋰離子通量、實現出色的枝晶抑制和延長循環性能。此外，通過密度泛函理論（DFT）計算，證實了KANFs橋接MOFs作為宿主在鋰離子的自由態和快速擴散動力學中發揮了關鍵作用。該工作為構建具有新穎離子傳導模式的超薄堅固電解質提供了一種有效的策略。

圖文導讀

圖1：陰極支撐的UiO-66@KANF層的配置示意圖，KANFs的透射電子顯微鏡（TEM）圖像及其直徑分布，KANFs/DMSO分散體的zeta電位，UiO-66@KANF的TEM圖像，UiO-66@KANF和KANFs的高分辨率XPS譜圖，UiO-66@KANF和KANF的傅里葉變換紅外光譜（FTIR）圖，以及UiO-66@KANF的氮氣吸附-脫附等溫線和孔徑分布。

圖2：UiO-66@KANF層在陰極板基底上的橫截面掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，LFP陰極基底和UiO-66@KANF層的頂面SEM圖像，UiO-66@KANF層在陰極板基底上的橫截面能量色散譜（EDS）映射，UiO66@KANF層和UiO-66層在納米壓痕測試下的載荷-位移曲線，UiO-66@KANF層在燃燒測試前后的光學圖像。

圖3：UiO-66@KANF分散在NMA中的zeta電位，UiO66@KANF/DES和DES的固態⁷Li CP/MAS核磁共振（NMR）譜，UiO-66層基和UiO66@KANF層基QSE的離子電導率阿倫尼烏斯曲線，離子電導率和活化能的比較，Li-NMP-TFSI溶劑化結構的靜電勢（ESP）圖，UiO-66和UiO-66@KANF中Li-NMA-TFSI解離的結構和能量變化，以及LMB中UiO-66@KANF層的鋰沉積路徑。

圖4：基于UiO-66@KANF層和UiO-66層的LMBs在30°C時的電化學性能，包括Li||LFP電池的倍率性能、與3D框架混合PEs的倍率性能比較、1C和3C倍率下的循環性能、不同循環次數后電池的Nyquist圖、循環后從Li||LFP電池中收集的鋰金屬陽極的橫截面和頂面SEM圖像。

總結展望

該工作通過使用Kevlar納米纖維（KANFs）和金屬有機框架（MOF）構建的5微米厚的電解質層，制備了一種具有互聯納米網絡的剛性準固態電解質（QSE）。該電解質層具有高彈性模量（5.4 GPa），展現出優異的抵抗鋰枝晶的能力。實驗結果和理論計算表明，UiO-66@KANF內部具有能量上有利的鋰離子傳輸通道，提供了強的鋰配位作用和增強的鹽解離動力學。負電荷表面、互聯的3D納米通道和超低阻抗確保了電解質具有顯著的鋰離子傳輸性能（σ=0.73 mS cm^?1; tLi+=0.84）和超低的離子遷移活化能（0.0422 eV）。這些獨特屬性賦予了LMBs小的內阻和循環穩定性。Li| UiO-66@KANF層|LFP電池在4C時保持了高可逆比容量（128.7 mAh g^?1）。QSE中鋰離子傳輸動力學的增強和均勻離子通量的能力，使得電池能夠長期循環。設計的超薄QSE具有先進的納米網絡拓撲結構，非常有利于提高電池的循環穩定性和所需的安全性。

文獻信息

標題：5.1 μm Ion-Regulated Rigid Quasi-Solid Electrolyte Constructed by Bridging Fast Li-Ion Transfer Channels for Lithium Metal Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401837

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