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第一作者：Qicheng Yu

通訊作者：唐本忠、孫建偉、Jacky W. Y. Lam

通訊單位：香港科技大學、香港中文大學(深圳)理工學院

論文速覽

聚集是一種傳統的提高純有機發光體量子產率（QYs）的方法，因為這種方法可以限制分子內運動（RIM）。然而，在金屬有機框架（MOFs）中如何實現RIM仍然不清楚且具有挑戰性。

在本研究中，首次提出了配體間錨定策略，并證明這是一種有效和系統的方法，用于限制MOFs中配體的分子內運動以提高QY。通過簡單地將配體上的取代基位置從對位（para）轉移到間位（meta），得到的MOF的QY顯著提高了11倍。這一值甚至高于配體聚集體，展示了這種配體間錨定策略強大的RIM效應。

引入輔助配體誘導了可見黃色室溫磷光的出現，壽命為222毫秒，這是由于QY提高和供體與受體單元之間的電荷轉移所致。因此，本研究從新的角度拓寬了對RIM機制的理解，開發了一種實現RIM的新方法，并將適用對象從純有機材料擴展到有機-無機雜化材料。

圖文導讀

圖1：限制分子內運動的方法

在有機發光體中通過分子堆疊限制分子內運動的傳統AIE機制，以及本文提出的MOFs中配體間錨定和對位錨定策略，強調了3,3′-bpy間位錨定在限制分子內運動方面的潛在優勢。

圖2：SIFSIX-Zn-1和SIFSIX-Zn-1’的結構和總能量計算

通過晶體結構展示了SIFSIX-Zn-1和SIFSIX-Zn-1’的網絡結構差異，以及不同旋轉角度下4,4’-bpy分子和SIFSIX-Zn-1的總能量變化，證明了3,3’-bpy在SIFSIX-Zn-1’中的固定作用，從而限制了分子內旋轉。

圖3：SIFSIX-Zn-1和SIFSIX-Zn-1’的光物理性質和前沿軌道計算

SIFSIX-Zn-1和SIFSIX-Zn-1’的光致發光光譜，以及它們的量子產率（QY）和前沿軌道（HOMO和LUMO）的分布，說明了間位錨定策略如何提高QY。

圖4：CID-1和CID-1’的結構、光物理性質和前沿軌道計算

通過CID-1和CID-1’的結構展示了引入輔助配體IPA對MOFs結構和發光性能的影響，以及室溫下和77 K時的磷光延遲光譜，突出了間位錨定策略在提升室溫磷光性能方面的有效性。

總結展望

本研究提出了一種新的策略——配體間錨定策略，通過簡單地將配體上的取代基位置從對位轉移到間位，顯著限制了MOFs中配體的分子內運動，從而顯著提高了MOFs的發射效率。

通過密度泛函理論（DFT）計算的總能量變化證明了SIFSIX-Zn-1中4,4’-bpy的可旋轉性。由3,3’-bpy構建的SIFSIX-Zn-1’的QY達到了47.5%，是SIFSIX-Zn-1（3.8%）的11倍，證實了配體間錨定策略成功提升了發光MOFs的QYs。此外，SIFSIX-Zn-1’的QY（47.5%）明顯高于4,4’-bpy（24.7%）和3,3’-bpy（6.5%），表明在中空MOFs中鎖定的有機分子可以比在聚集體中緊密堆積的分子更亮地發射，并展示了配體間錨定策略的強大RIM效應。

通過引入輔助配體IPA與4,4’-bpy或3,3’-bpy構建的MOFs CID-1和CID-1’，CID-1’觀察到了明亮的黃色RTP，壽命（222 ms）比CID-1（44 ms）長得多。CID-1’的QY高達61.1%，而CID-1僅為8.6%。

HOMO和LUMO的計算表明，MOFs中雙配體之間的D-A作用縮小了能隙，并將RTP的顏色從IPA的綠色紅移至CID-1’的黃色。這些實驗結果堅定地支持了配體間錨定策略可以通過延長壽命和提高發射效率來提升MOFs的RTP性能的觀點。因此，我們開發了一種有效和系統的方法，通過優化它們自身的結構，限制配體的分子內運動，并從根本上提升發光MOFs的QYs。

文獻信息

標題：Ligand Meta-Anchoring Strategy in Metal-Organic Frameworks for Remarkable Promotion of Quantum Yields

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202401261

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