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開發(fā)高效、含量豐富的催化劑以催化CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品具有重要意義，但也具有挑戰(zhàn)性。碳酸苯乙烯具有很大的市場價值，但由于苯基的空間位阻高，吸電子能力弱，使得CO₂在氧化苯乙烯上的環(huán)加成困難。

基于此，北京理工大學(xué)張加濤教授等人報道了利用兩步法將Ti單原子引入介孔氮氧摻雜碳納米片（Ti-CNO）中。Ti-CNO對CO₂和氧化苯乙烯環(huán)加成碳酸苯乙烯表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱催化活性和穩(wěn)定性。在光照和環(huán)境壓力下，最佳Ti-CNO的產(chǎn)率為98.3%，遠高于CN（27.1%）。此外，在連續(xù)10次循環(huán)中，表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者利用PBEsol密度函數(shù)研究了COK和MIL-125的電子結(jié)構(gòu)。電子能帶結(jié)構(gòu)和投影態(tài)密度（PDOS）計算顯示，COK和MIL-125的費米能級都接近它們的價帶，顯示出p-型半導(dǎo)體行為。值得注意的是，COK的計算帶隙為2.59 eV, MIL-125的計算帶隙為3.02 eV，略小于實驗結(jié)果。

通過對元素和軌道的PDOS分析，作者分析了價帶和導(dǎo)帶的組成，并繪制了實空間中價帶最大值（VBM）和導(dǎo)帶最小值（CBM）波函數(shù)的可視化圖。基于PDOS、VBM和CBM研究結(jié)果，有機配體上的C和O的p軌道對價帶有貢獻。此外，COK和MIL-125的傳導(dǎo)帶主要依賴于有機配體中C和O的p軌道以及Ti的d軌道。

Single-Atom Titanium on Mesoporous Nitrogen, Oxygen-Doped Carbon for Efficient Photo-thermal Catalytic CO₂ Cycloaddition by a Radical Mechanism. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404911.

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?北理Angew：Ti-CNO高效光熱催化CO2環(huán)加成

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