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?清華/電子科大Nature子刊：鈣鈦礦介導(dǎo)的串聯(lián)催化將CO2轉(zhuǎn)化為芳烴

利用可再生氫將CO₂定向轉(zhuǎn)化為高價值的特定多碳（C₆₊）產(chǎn)品，為實現(xiàn)零化工制造提供了一條可持續(xù)的途徑。然而，由于雙功能催化劑中互補活性位點的CO₂加氫和C-C偶聯(lián)速率不平衡，導(dǎo)致意想不到的二次反應(yīng)，因此同時實現(xiàn)高活性和選擇性仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學(xué)魏飛教授和陳曉助理研究員、電子科技大學(xué)彭翃杰研究員等人報道了LaFeO₃鈣鈦礦介導(dǎo)的CO₂向重芳烴的定向串聯(lián)轉(zhuǎn)化，具有高CO₂轉(zhuǎn)化率（>60%）、優(yōu)異的芳烴選擇性（>85%），并且在1000 h內(nèi)無明顯失活。

通過DFT計算，作者研究了反應(yīng)的能量學(xué)。作者將重點研究有O_v的表面，研究各種反應(yīng)途徑的熱力學(xué)和動力學(xué)。CO₂加氫首先是氫（H*）吸附在O位點上，CO₂吸附在Fe位點附近的O_v上。雖然CO₂*的兩個加氫通道對HCOO*或羧基（COOH*）開放，但反應(yīng)途徑分為兩個主要分支，一個通過CO*，另一個通過甲酸（HCOOH*），直到形成甲酰（HCO*）。一旦形成HCO*，兩個分支再次合并，隨后依次加氫，最后形成H₂CO*、H₃CO*和CH₄。

羧基途徑和甲酸途徑主要受第二加氫步驟的限制，第二加氫步驟必須克服1.93 eV（TS-2）和1.35 eV（TS-5）的活化障礙，才能分別生成CO* + H₂O*和HCOOH*。因此，在含有O_v的LaFeO₃(220)上，甲酸途徑比羧基途徑更具動力學(xué)。首先甲酸途徑導(dǎo)致大量的含氧物種；其次純LaFeO₃對HCOOH和H₂CO的吸附較弱，對H₂CO進一步加氫更困難，導(dǎo)致其與純LaFeO₃/H-ZSM-5的CO₂轉(zhuǎn)化率存在差異；最后通過間接途徑（CO₂ → HCOO* → HCOOH → HCO* → CO）生成CO比直接羧基途徑更可行。

Upgrading CO₂ to sustainable aromatics via perovskite-mediated tandem catalysis. Nat. Commun., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-47270-z.

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