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電致變色（EC）顯示器通過電子調(diào)節(jié)太陽輻射的透射率，為提高建筑和電子產(chǎn)品的能源效率以及改善人們的舒適度和生活方式提供了機(jī)會。盡管電磁技術(shù)具有獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)和巨大的應(yīng)用潛力，但由于生產(chǎn)成本、耐用性、顏色和復(fù)雜的制造工藝，期待已久的電磁窗戶和相關(guān)視覺內(nèi)容顯示器尚未完全商業(yè)化。

成果簡介

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授和吉林大學(xué)張曉安教授等人基于自然的主體和客體互動，開發(fā)了一個獨(dú)特的EC策略和系統(tǒng)，以解決上述問題。作者已經(jīng)制造了一種完全可重復(fù)使用和可持續(xù)的EC器件，其具有極低的成本、理想的用戶/環(huán)境友好特性和出色的光調(diào)制等潛在優(yōu)勢，這得益于提取的生物質(zhì)EC材料和系統(tǒng)中涉及的可重復(fù)使用的透明電極。制備好的EC窗口和非自發(fā)光透明顯示屏還顯示出全面的優(yōu)異性能：高透射率變化（>85%）、覆蓋紫外（UV）、可見光（Vis）到紅外（IR）范圍的寬光譜調(diào)制、高耐用性（在紫外線輻射下超過1.5個月不衰減）、低開路電壓（0.9 V）、器件關(guān)鍵部件的出色可重用性（>1200次循環(huán)）和透射率變化大的可逆性（>4000次循環(huán)），以及令人愉快的多色調(diào)節(jié)，其動態(tài)主客體相互作用的非常規(guī)探索和設(shè)計原則可以為不同的節(jié)能和可持續(xù)光電應(yīng)用提供獨(dú)特的見解。

相關(guān)文章以“Sustainable, low-cost, high-contrast electrochromic displays via host-guest interactions”為題發(fā)表在PNAS上。

研究背景

智能窗戶通過減少照明、制冷和供暖負(fù)荷，為建筑物節(jié)省了20%以上的能源，被認(rèn)為是建筑脫碳的關(guān)鍵需求。受其節(jié)能性能和將建筑窗戶轉(zhuǎn)化為視覺內(nèi)容顯示的趨勢的推動，到2030年，智能窗戶的全球市場規(guī)模預(yù)計將達(dá)到200億美元，從2021年至2030年以15%的年增長率增長。電致變色（EC）顯示器在電壓刺激下可以可逆切換，由于其主動控制模式、良好的可逆性和光學(xué)特性，有望應(yīng)用于智能窗戶和相關(guān)視覺內(nèi)容顯示。目前，為了滿足智能窗日益增長的需求，已經(jīng)開發(fā)了各種EC材料，包括無機(jī)EC材料、有機(jī)EC材料和金屬-有機(jī)EC復(fù)合物。例如，WO₃通過選擇合適的注入電解液離子并改善相關(guān)離子存儲層結(jié)構(gòu)，開發(fā)了具有良好光調(diào)制和穩(wěn)定性的固態(tài)或液態(tài)EC器件。基于可逆電沉積的EC窗戶，如Bi³⁺和Cu²⁺具有良好的耐久性。與無機(jī)EC材料相比，由聚噻吩衍生物所代表的共軛聚合物的結(jié)構(gòu)可以很容易地用不同的取代基進(jìn)行修飾，以調(diào)節(jié)供體與受體之間的相互作用，有利于顏色的變化、靈活性和著色效率（CE）。

盡管在這一領(lǐng)域取得了重大進(jìn)展，但由于當(dāng)前EC系統(tǒng)的固有缺點(diǎn)，包括復(fù)雜的材料合成和設(shè)備制造工藝，高成本以及不令人滿意的耐用性，智能窗戶的市場滲透率僅為當(dāng)前商業(yè)建筑空間的0.004%。因此，如何避免復(fù)雜的化學(xué)合成和制備工藝，提高EC性能，利用EC系統(tǒng)中涉及的環(huán)保、經(jīng)濟(jì)、可重復(fù)使用的透明電極，被認(rèn)為是加速其大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。

圖文導(dǎo)讀

EC材料制備與機(jī)制

在本文的設(shè)計中，包含主體和客體單元的系統(tǒng)的顏色可以在可逆電壓激勵下可逆切換。主客體交互有兩個重要組成部分（圖 1A）。一種成分是“主體分子”，它通常具有能夠捕獲其他一些分子的“孔狀”結(jié)構(gòu)。另一個成分是“客體分子”，它通常比宿主分子小，能夠與它們結(jié)合。主客體相互作用背后的驅(qū)動力在不同情況下可能會有所不同，例如疏水效應(yīng)、離子鍵、氫鍵、螯合效應(yīng)、范德華力等。最初，主體和客體分子之間不存在主客體相互作用以形成有色包合物。然而，當(dāng)客體分子發(fā)生氧化或還原，伴有親水性和疏水性、電子云密度或配位能力的顯著變化時，它們在親水和疏水相互作用、配位相互作用、氫鍵、范德華力或離子鍵的驅(qū)動下進(jìn)入主體分子孔，形成一種穩(wěn)定的有色包合物。當(dāng)客體分子在相反的電壓刺激下恢復(fù)到原來的物質(zhì)時，主體和客體分子之間的相互作用消失?？腕w分子離開宿主孔結(jié)構(gòu)，在此過程中引起顏色變化。這些顏色變化過程與當(dāng)前的EC機(jī)制有很大不同，包括金屬離子可逆電沉積引起的顏色變化，離子和電子雙注入引起的無機(jī)氧化物的晶格變化，染料分子的異構(gòu)化等。?在這些客體分子中，碘化物表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆氧化還原活性，親水性和疏水性發(fā)生明顯變化（圖1B）。

圖1. 基于主客體相互作用的EC機(jī)理和反應(yīng)過程。

同時，作者研究了以直鏈淀粉為主體聚合物，碘離子為主體分子的主體-客體相互作用系統(tǒng)。首先，測試了變色的可行性。如圖2A所示，直鏈淀粉溶液和碘化鉀（KI）溶液分離時不僅無色，而且混合時沒有相關(guān)的顏色和光譜吸收，表明KI和直鏈淀粉之間沒有形成有色物質(zhì)和相關(guān)相互作用。當(dāng)KI₃與直鏈淀粉混合，可以觀察到藍(lán)色和相應(yīng)的吸收峰，這說明了KI₃與直鏈淀粉之間產(chǎn)生了新的物質(zhì)。有趣的是，當(dāng)還原劑Na₂S₂O₃加入到混合物中，混合物的顏色和吸收消失。結(jié)果表明，當(dāng)I₃^–還原為I^–時，KI₃與直鏈淀粉之間的相互作用可以消失。為了滿足合適的電化學(xué)性能，I^–的氧化還原電位應(yīng)該低于直鏈淀粉的氧化電位，因為I^–在系統(tǒng)中提供了氧化還原中心，而不是直鏈淀粉。如圖2B所示，I^–的氧化電位分別為0.64 V和0.90 V，明顯低于直鏈淀粉（高于1.0 V）。

圖2：基于動態(tài)主客體交互作用的EC機(jī)制的研究。

EC性質(zhì)

此外，作者系統(tǒng)地研究了I^–/直鏈淀粉體系的EC性質(zhì)。作者制作了包含五層，包括EC層、離子導(dǎo)電層、離子存儲層和兩個ITO玻璃的EC器件，以展示其在顯示器中的潛力（圖3A）。每一層都包含了影響電子轉(zhuǎn)移和離子轉(zhuǎn)移過程以及系統(tǒng)中所涉及的反應(yīng)量的各種成分，這對器件的EC性能至關(guān)重要。如圖3B所示，當(dāng)電極周圍的I^–被氧化并迅速轉(zhuǎn)化為I₃^–時，電解液中過量的K⁺反離子等陽離子遷移到陰極電極。同時，陰極電極附近離子存儲層中的電活性物質(zhì)將發(fā)生相反的電化學(xué)反應(yīng)，以維持系統(tǒng)的電荷平衡。

圖3：EC裝置優(yōu)化。

EC設(shè)備特性

不同類型的EC材料具有不同的特性，如共軛聚合物的著色效率和響應(yīng)速度快，無機(jī)材料的穩(wěn)定性顯著，適用于各種應(yīng)用場景，共同推動了電致變色領(lǐng)域的發(fā)展。因此，作者進(jìn)一步探索其特性，器件的透射率變化高度依賴于受激電壓。當(dāng)電壓高于+0.9 V時，會立即產(chǎn)生顏色變化，如圖4A所示。這種低導(dǎo)通電壓是由于KI的低氧化電位，這有利于優(yōu)化其使用壽命。同時，可以通過調(diào)整施加的電壓來獲得顏色/透射率漸變顯示，這是電子顯示的重要特性，有助于廣泛的顏色深度變化?？梢栽谠O(shè)備中施加不同的電壓，以不同的響應(yīng)速率實(shí)現(xiàn)最高的透射率變化。在1.9V/1.3V的電壓下，在3.2 s/7.6 s內(nèi)透光率變化85.7%，顏色從原始無色透明狀態(tài)（在615nm下T=86.2%）到黑色（T = 0.5%），與其他報道優(yōu)秀的代表性工作相比，這對于智能窗戶和現(xiàn)實(shí)非發(fā)射性透明顯示器是足夠的。

圖4：EC裝置特性。

應(yīng)用展示

基于以上研究，作者制造了EC窗戶的原型。該器件可以從原來的透明無色狀態(tài)轉(zhuǎn)換為完全黑色的狀態(tài)，顯示出預(yù)制窗戶的突出遮光效果。實(shí)際上，所有智能窗戶都必須考慮白天黑暗窗戶吸收陽光引起的溫度過高。在變色側(cè)附近添加一層薄薄的離子水夾層以進(jìn)行相關(guān)的熱管理是一種有效的策略。同時，包括櫥窗和陳列柜在內(nèi)的每一塊玻璃，都像是未來電子顯示屏的載體。作為物聯(lián)網(wǎng)和智能社會的一部分，不可避免的透明顯示器將是不可替代和無處不在的，這將明顯提高信息交換效率并節(jié)省空間。本文還通過簡單的預(yù)處理和激光蝕刻制造了非發(fā)光透明EC顯示器的原型。由于這些獨(dú)特的EC材料具有高對比度，透明的非自發(fā)光顯示原型表現(xiàn)出可讀的字體。通過替換不同的客體分子/聚合物，還實(shí)現(xiàn)了多色顯示，這對于適應(yīng)不同的顯示場景至關(guān)重要。

圖4：基于動態(tài)主客交互的EC窗戶和非發(fā)射透明顯示。

綜上所述，本文開發(fā)了一類基于主客體互動的可持續(xù)的EC材料和設(shè)備。分別用FT-IR、XRD、XPS、1 H-NMR、拉曼光譜和原位光譜-電化學(xué)分析等方法研究了它們的反應(yīng)機(jī)理。本文所制備的相關(guān)EC窗戶的原型和多色非發(fā)射透明顯示器顯示出極低的生產(chǎn)成本和優(yōu)異的EC性能的潛在優(yōu)勢，特別是高傳輸變化。此外，它還提供了用戶/環(huán)保、可重用、與可持續(xù)性發(fā)展兼容的優(yōu)勢。綜上所述，這些結(jié)果表明，有前途的動態(tài)主體和客體EC系統(tǒng)和設(shè)備將加速EC系統(tǒng)和刺激響應(yīng)材料的進(jìn)一步應(yīng)用和工業(yè)化，可能有助于能源效率和可持續(xù)的智能顯示

文獻(xiàn)信息

Yuyang Wang, Chuxin Lei, Weixin Guan, Wen Shi, Ruipeng Shen, Sean Xiao-An Zhang, Guihua Yua, Sustainable, low-cost, high-contrast electrochromic displays via host-guest interactions, PNAS. (2024).?

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/29/0c3d0bbe84/

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