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他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！

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他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！
成果簡介
生物質包含了從大氣中捕獲的碳，可以作為生產有價值的化學品和燃料的可再生原料。美國西北大學/多倫多大學Edward H. Sargent院士團隊綜述了電化學方法如何影響生物質增值，其重點是確定利用可再生電力和原料、通過電化學來實現增值產品的化學轉化。首先，作者建議該領域應該探索擴大從生物原料中提取的平臺化學物質的范圍，從而為從石油中提取分子提供途徑。
其次，作者介紹了利用水作為氫源和可再生電力作為動力，將生物質通過電催化過程生產高能燃料。最后，作者研究了電化學解聚的潛力，以保留原料中的關鍵官能團，從而避免在傳統解聚路線中、由于苛刻預處理而導致這些官能團的丟失。在這些事項的基礎上，作者提出了生物質和電化學整合的路線圖，并提供了進一步挖掘電化學生物質增值潛力所需的里程碑。
相關工作以《Progress and roadmap for electro-privileged transformations of bio-derived molecules》為題在《Nature Catalysis》上發表論文。值得注意的是，這也是Edward H. Sargent院士在《Nature Catalysis》上發表的第18篇論文。
他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！
圖文導讀
他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！
圖1 生物質增值與電轉化過程分析
如今針對生物質增值這一課題顯示出一些局限性。第一個擔憂是，目前許多生物燃料依賴于第一代可食用原料，這可能會與糧食供應競爭，并可能改變土地使用方式，增加糧食成本。從圖1a中看出，當使用木質纖維素生物質作為飼料時，與使用糖和淀粉作物相比，通過熱解、水熱液化或加氫加工生產呋喃、脂肪族和芳烴的過程能量輸入(PEI)要高得多。此外，現有生物質轉化過程的第二個問題與轉化溫度(氣化時高達1300°C)和壓力(從20到300 bar)方面的苛刻操作條件有關。這些都需要專門的基礎設施，并且通常不利于工廠設計的模塊化。較高的PEI也增加了產品的碳強度。
在這個視角中，作者將生物質衍生分子的電轉化(圖1b)定義為利用可再生電力作為動力，H2O作為氫源，CO2作為碳源進行碳氫化合物轉化的轉化。在適合模塊化部署的溫和條件下進行，并選擇性地產生所需的產品范圍與最小的副反應。在生物質電化學增值方面提出了三個優先事項，以滿足對碳排放和節能化學品生產的需求，并為凈零排放提供了路線圖，包括擴大生物質衍生原料和電化學增值產品的范圍，提出將生物質電化學轉化為高能燃料，以及追求生物質原料的直接電化學解聚。
他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！
圖2 近十年來生物質電化學增值的研究進展
電化學方法可以提供具有氧化和還原電位的溫和反應條件，電解質可以精細地氧化或還原所需的官能團。這包括只選擇性氧化多元醇的一個二級醇(例如甘油)，優先氧化一個醇基而不是一個醛基(反之亦然)，以及只將一個醇基氧化為一個醛基而不進一步氧化為羧基。芳香族分子和不飽和烴的還原價化為電化學還原燃料、燃料添加劑和其他碳氫化合物產品提供了機會。這些生物質平臺化學品的電化學氧化和還原轉化都可以保留所需的官能團，同時修飾化學結構，以獲得多樣化的高選擇性下游產品。
在過去十年發表的一系列電化學生物質增值途徑如圖2a所示。在評估候選化學品時，考察了三組生物質衍生原料：生物醇(甘油和乙醇)、生物酸(甲酸和乙酰丙酸)和呋喃(5-羥甲基糠醛(HMF)和糠醛)。每一類化學品都有各種有價值的衍生物，市場巨大且不斷增長(圖2b)。這些化學品的增值可能會導致產品作為石化產品的直接替代品，或者可能會被可以進一步加工以提供類似有用的物理和化學特性的化學品取代。某些化學物質可以通過電化學轉化獲得，具有高選擇性、高能效和高反應速率。
例如，HMF是最通用的化學品之一，能夠通過氧化和還原處理服務于各種產品。然而，它主要是電化學轉化為FDCA的研究對象(圖2a)。作者建議重點關注其中間體和工藝的升級，以控制和多樣化電化學產品。例如，通過利用原位光譜和量子力學模擬，研究人員對HMF的電氧化機理有了深入了解：2,5-二甲酰呋喃和5-羥甲基呋喃-2-羧酸的關鍵中間體已被確定，并提出了包括氫原子轉移(HAT)和氫化物轉移在內的機制。這些見解有助于開發針對非FDCA產品的催化劑和系統，并使HMF原料的產品范圍多樣化。
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圖3 電化學生物質增值途徑
圖3a顯示了從電化學原料解聚到儲存可再生能源的燃料，再到通過生物質化學品進行增值得到有附加價值的化學品。以木質纖維素生物質為例，圖3b顯示了燃料生產中生物質增值的常規途徑和電化學替代品的能量消耗。每個盒子的長度與它的能量消耗相對應。黃色代表：低能熱化學過程，例如纖維素水解；淺棕色代表：高能量的熱化學過程，如熱解；深棕色代表：能量最密集的熱化學過程，例如，氣化；綠色代表：電化學過程，例如，ECH；藍色代表：分離過程。
電化學提供了在溫和條件下預處理木質纖維素原料的途徑(圖3c)。特別是當使用木質素衍生的化學物質時，電化學解聚可以在陽極進行，以傳遞各種生物酸，從而保留有價值的羧基，或者在陰極進行木質素鍵的選擇性還原性C-C裂解。了解木質纖維素原料中電化學解聚機理的一種方法是研究木質素片段二聚體的降解，因為鍵的選擇性裂解對于了解如何保存有價值的苯環和官能團至關重要。通過木質素二聚體的ECH可以得到芳香單體，包括苯酚、愈創木酚和丁香醇，各種報道表明使用單金屬催化劑材料可以得到混合的產物分布。此外，通過電位控制可調節的電化學氧化或還原能力，可以潛在地用于選擇性地處理混合木質纖維素原料中的纖維素和木質素，從而減輕了對兩者的昂貴上游分離的需要。
他，手握26篇Nature正刊，剛發表第18篇Nature Catalysis！
圖4 生物質電轉化發展路線圖
電力碳強度的降低為電化學與生物質衍生原料的配對提供了途徑。然而，到目前為止，電化學生物質增值在很大程度上僅限于基礎研究。在圖4中，總結了電化學和生物質增值結合有助于實現凈零脫碳目標的里程碑。第一階段的目標是突出每個優先路徑的近期成就，第二階段映射到相應的可交付成果，標志著研究轉化為工業應用，第三階段描述了每個優先事項對2050年凈零排放結果的貢獻方式。為了應對上述挑戰，需要從電化學、材料科學和系統工程等方面進行綜合研究。
文獻信息
Progress and roadmap for electro-privileged transformations of bio-derived molecules，Nature Catalysis，DOI：10.1038/s41929-024-01131-6

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