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?湖大/中南林科大ACS Catalysis：構建α-Fe2O3/TDCN Z型異質結，探究臨界物種1O2的產生及其效應

隨著自然水環境中富營養化的增加，藍藻水華在世界范圍內頻繁爆發。藍藻細胞可以通過代謝或破裂分泌高毒性的微囊藻毒素(MC-LR)，具有致突變和致癌作用。MC-LR分子含有多個富電子區域和不飽和碳碳雙鍵，這些特定區域非常容易受到¹O₂的攻擊。在可見光照射下，g-C₃N₄表現出極高的產生¹O₂的潛力。因此，以g-C₃N₄為模型催化劑，采用適當的改性方法來增強g-C₃N₄的光生載流子分離和激子效應，有助于提高¹O₂的產量，這對于緩解全球水污染問題具有實際意義。

近日，湖南大學譚小飛和中南林業科技大學胡新將等采用簡單的方法制備了具有C缺陷的Z型異質結α-Fe₂O₃/管狀g-C₃N₄，其在可見光照射下能有效地產生¹O₂。α-Fe₂O₃/TDCN對微囊藻毒素(MC-LR)具有良好的光催化降解性能，在優化的條件下(pH=7)，MC-LR的去除率可達100%，并且該系統在各種背景條件下的抗干擾能力強。

在不同水體實際水樣中，α-Fe₂O₃/TDCN光催化60 min后，MC-LR的去除率大于89.6%，4次循環后催化劑中Fe元素的浸出度< 1.07 μg L^?1，并且在連續運行裝置中MC-LR的降解率始終保持在93.5%以上，具有較大的實際應用潛力。

此外，研究人員通過理論計算總結了形態調制和缺陷工程在光催化中的作用：C缺陷和管狀構象優化了能帶結構，從而縮短了帶隙，提高了光生載流子分離效率；同時，異質結的形成產生內置電場，促進光生載流子的有效分離并抑制電子-空穴復合。更重要的是，C空位可以顯著提高O₂的吸附能力，為¹O₂的生成提供充足的原料。

捕獲實驗、探針實驗和液相色譜-質譜分析結果表明，在MC-LR降解過程中，¹O₂能夠攻擊Adda側鏈上的甲氧基和C=C雙鍵結構，隨后與光生空穴和?O₂^?協同相互作用以實現MC-LR的開環和脫羧步驟并進一步礦化。綜上，該項工作詳細闡述了α-Fe₂O₃/TDCN催化MC-LR降解的機理，為設計高效的催化劑以解決富營養化水環境中的污染問題提供了理論指導。

Z-scheme heterojunction α-Fe₂O₃/Tubular g-C₃N₄ with C defects for photocatalytic degradation of microcystin-LR in water: generation and effect of critical species ¹O₂. ACS Catalysis, 2024.

DOI: 10.1021/acscatal.4c00121

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