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→4NH₃+3O₂)，而且還可以使用其他含氮化合物作為原料，如一氧化氮(NO)和硝酸鹽(NO₃^?)。特別是，利用來自燃料燃燒、汽車尾氣、農業和工業污水或其他有害污染物的廢NO₃^?氮源轉化為有價值的NH₃，被認為是“一石二鳥”的戰略。但是，由于水電解質中NO₃^?的化學惰性和競爭性析氫反應，在沒有催化劑的情況下，上述過程的反應速率和法拉第效率(FE)相對較低。因此，開發高活性、高選擇性的催化劑對電化學合成NH₃的工業化具有重要意義。

?四單位聯合ACS Catal.: Cu納米顆粒修飾ZnO納米線，優化NO3?吸附以高效催化NO3?RR

近日，暨南大學李慶陽、紐約州立大學布法羅分校武剛、大連理工大學劉安敏和河北工業大學許杰等合成了一種納米Cu顆粒分散在ZnO納米線陣列上的電催化劑(Cu@ZnO NWA)，用于高選擇性催化NO₃^?還原反應(NO₃^?RR)。

性能測試結果顯示，Cu@ZnO NWA催化劑的NH₃產率為6.03 mg cm^-2 h^-1，法拉第效率為89.14%，并且在含有0.05 M KNO₃的0.1 M KOH溶液中對NO₃^?RR具有超過30次循環的重復使用性能和超過100 h的穩定性，優于文獻報道的大多數Cu基催化劑。

基于實驗和理論計算結果，研究人員揭示了Cu@ZnO NWA的優異NO₃^?RR活性來源。具體而言，Cu納米粒子與ZnO納米線之間的協同作用導致電子在Cu/ZnO界面的局域化，從而形成缺電子Cu，并且親電的Cu比電中性的Cu更容易吸附電負性NO₃^?，從而進一步降低速率控制步驟的NO₃^?RR能壘。因此，Cu@ZnO NWA對NO₃^?RR的電催化動力學性能優于Cu納米粒子。

值得注意的是，該項工作所提出的合成方法也可以推廣到各種載體表面，極大地拓展了其在電化學合成NH₃中的應用場景，這對緩解資源短缺和環境污染問題具有重要意義。

ZnO nanowire arrays decorated with Cu nanoparticles for high-efficiency nitrate to ammonia conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04398

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