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重要的清潔燃料，可用作生產(chǎn)天然氣、炭黑和其他高附加值化學(xué)品的工業(yè)原料。盡管人們?yōu)樘岣逤O₂光還原生成CH₄的效率做了大量的工作，但由于該過程是一個(gè)八電子還原反應(yīng)，復(fù)雜的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移途徑容易導(dǎo)致產(chǎn)生不需要的產(chǎn)物，嚴(yán)重阻礙了CH₄的形成。因此，開發(fā)高效的催化劑來操縱質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移途徑以選擇性地將CO₂光還原為CH₄具有重要意義。

?中科大/江大Nano Lett.: N摻雜誘導(dǎo)鈣鈦礦中形成協(xié)同位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)CO2高選擇性光還原為CH4

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、江南大學(xué)焦星辰和陳慶霞等設(shè)計(jì)了一種含有雙金屬位點(diǎn)的N原子摻雜La₂Ti₂O₇納米片催化劑(N-La₂Ti₂O₇)，其能夠通過改變反應(yīng)途徑來高選擇性地將CO₂光還原為CH₄。

研究人員利用光譜表征揭示了N-La₂Ti₂O₇上的反應(yīng)過程：CO₂分子首先附著在催化劑的表面。然后CO₂*與H₂O解離產(chǎn)生的質(zhì)子相互作用，形成*COOH；隨后，通過*COOH的進(jìn)一步質(zhì)子化形成*CO。重要的是，*CO解吸會(huì)產(chǎn)生CO，如果CO*進(jìn)一步質(zhì)子化則最終形成CH₄產(chǎn)物。

理論計(jì)算表明，N原子摻入到La₂Ti₂O₇納米片中導(dǎo)致Ti和La原子上的電子濃度增加，有助于構(gòu)建協(xié)同活性位點(diǎn)同時(shí)錨定反應(yīng)中間體；更重要的是，由于在La₂Ti₂O₇納米片中摻雜了N原子，CHO*中間體的形成能降低，促進(jìn)了隨后的質(zhì)子化過程形成CH₄而不是CO*脫附。因此，N-La₂Ti₂O₇納米片表現(xiàn)出約7.97 μL h^-1的CH₄生成速率，產(chǎn)物選擇性和電子選擇性分別為87.7%和96.6%。

綜上，該項(xiàng)工作揭示了建立的協(xié)同活性中心在調(diào)控反應(yīng)步驟以提高產(chǎn)物選擇性中起到的重要作用，為設(shè)計(jì)高效的CO₂光還原催化劑提供了有效的策略。

Nitrogen doping-roused synergistic active sites in perovskite enabling highly selective CO₂ photoreduction into CH₄. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00748

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