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成果簡介

一維分段異質納米結構（one-dimensional segmented heteronanostructures, 1D-SHs）具有獨特的結構、在組合物和界面之間的協同作用，其應用前景廣闊。然而，開發一種簡單、通用和可控的合成方法來制造1D-SHs還是一個挑戰。基于此，中國科學技術大學俞書宏院士、倪勇教授和劉建偉教授（共同通訊作者）等人報道了基于化學計量條件下的反應策略，開發了一種簡單而通用的溶液合成1D碲化物SHs的方法。作者合成了大約25個周期性1D SHs，包括17個納米線-納米線（NW-NW）和8個涉及13種元素的納米線-納米管（NW-NT）納米結構。

具體而言，作者通過相場模型建立了應力誘導的有序機制，以描述從較差有序條紋到周期性的有序演化的合理化，并進一步提出了孤立生成、條紋穿透和分段有序三階段演化過程。為證明分段異質結構的優越性，作者選擇了Ag₂Te/PbTe SHs作為熱電性能測試的原型。目前的方法可能會影響功能導向納米材料的制備以及對1D復雜的納米結構中周期性、有序性的理解。

研究背景

由于不同組分和界面之間的協同效應，1D-SHs的規則圖形設計至關重要。非均相界面決定了多組分之間的電子和磁耦合，促進了光催化水分解過程中的電子/空穴輸運和熱電應用中的聲子散射。因此，合理設計和精確合成1D-SHs對下一代納米結構在許多領域的應用具有決定性作用。科研人員開發了氣-液-固生長、液-液-固生長等方法來制造1D-SHs，但對分割組合、分段分離和接口類型的額外控制還是一個巨大的問題。同時，這些前驅體順序添加、擴散限制有序和應變誘導的反應機制，值得進一步完善納米尺度的生長機制。

碲化物材料在理論體積容量和導電性方面具有顯著優勢，使其成為不同儲能和光電子應用的有希望候選者，同時碲化物的密度高，可產生更高的體積能量密度。因此，構建一個簡單、可擴展的平臺來形成1D碲化物SHs庫，解釋它們的整個演化機制，并探索它們有前景的應用，已成為一個關鍵問題。

圖文導讀

在NW溶液中，加入絡合劑NH₄SCN和低于化學計量量的Ag⁺后，反應在幾分鐘內完成，顏色由淡黃色變為褐色，表明制備的Te/Ag₂Te NWs顯示出分段的非均質納米結構。根據EDS映射看出，Te/Ag₂Te NWs具有Te軸向均勻分布和Ag離散分布的特征。晶格間距為0.194 nm和0.201 nm，分別指向Te平面和Ag₂Te(100)平面。原子界面視圖表明，Te和Ag₂Te獨立形成它們的晶格，表明Ag₂Te的面與Te的{001}面結合。此外，Te/Ag₂Te中Te 3d_5/2的結合能為575.95 eV，Te和Ag₂Te的結合能分別為575.84和576.06 eV。

圖1. Te/Ag₂Te SHs的形態和結構表征

圖2.探究Te/Ag₂Te SHs超晶格的形成過程

作者系統研究了Te/Ag₂Te SHs從無序條紋納米結構向有序分段異質納米結構的轉變，以揭示Te/Ag₂Te SHs有序的潛在機制。通過理論模擬發現，距離較近的片段相互吸引并融合成一個連續體，距離較遠的片段相互排斥，最終形成片段Te/Ag₂Te。作者選擇了兩段Ag₂Te（棕色）、一段Te（橄欖色）和周圍的Ag+溶液（藍色）進行研究。灰色球代表自由遷移的Ag⁺，白色球是已遷移到Te段的Ag⁺，而紅色球是由于高遷移率和平衡而移回Ag₂Te段的Ag，黑色箭頭表示Ag⁺在NW固體和周圍溶液之間的遷移。在產生無序條紋后，在理想的Te/Ag₂Te納米結構中Te相中沒有Ag。在弛豫過程中，由于Ag的高遷移率，Ag₂Te片段中的Ag擴散到鄰近的Te中。

圖3. Te/Ag₂Te SHs的有序演化

圖4.化學轉化和獲得的1D SHs

作者選擇Ag₂Te/PbTe SHs作為模型，從概念上展示軸向SHs的性能。對比PbTe基熱電納米材料的低/中溫窗口，Ag₂Te/PbTe SHs在625 K時的seebeck系數為159 μV K^-1，功率因數達到130 μW m^-1 K²。值得注意的是，由于界面的非均質性，Ag₂Te/PbTe SHs比PbTe-Ag₂Te NW混合物具有更高的功率因數。載流子在SHs中的軸向運動，特別是從Ag₂Te到PbTe的躍遷，會在異質界面處出現能量態不匹配的問題。

圖5. Ag₂Te/PbTe 1D SHs的熱電性能和能帶結構

文獻信息

Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations. Nature Communications, 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-47446-7.

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