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陜師大/清華/湖師大Angew：調控分子對稱性，增強內置電場，實現超分子光催化劑高效制氫！

第一作者：Xiaolin Zhu, Yihui Jia

通訊作者：朱曉林，朱永法，翟亞新，Jingyi Xu

通訊單位：陜西師范大學、清華大學、湖南師范大學

論文速覽

受自然啟發的超分子自組裝體是有吸引力的光催化劑，但它們的量子產率受到不良電荷分離和傳輸的限制。通過對稱性破缺增強內置電場是提高電荷傳輸效率的有前景的策略。

本研究開發了一種基于N雜環π共軛的蒽唑啉基超分子光催化劑SA-DADK-H+，通過非對稱質子化破壞了DADK的初始結構對稱性，導致分子偶極矩增加了約50倍，并促進了SA-DADK-H+內的有效電荷分離和傳輸。

質子化過程還為水的吸附創造了許多活性位點，并作為關鍵的質子中繼，顯著提高了光催化效率。值得注意的是，SA-DADK-H+展現了出色的析氫速率（278.2 mmol g^-1 h^-1）和在450 nm處的顯著的表觀量子效率（25.1%），在有機半導體光催化劑中處于前沿水平。

此外，非對稱質子化方法的通用性已成功應用于其他四種光催化劑，提高了它們的光催化性能39至533倍。這些發現突出了非對稱質子化誘導的對稱性破壞策略在定制超分子光催化劑以實現高效光合燃料生產中的潛力。

圖文導讀

圖1. SA-DADK-H+的構建與表征。通過非對稱質子化驅動的自組裝構建了具有大偶極矩的SA-DADK-H+。

圖2: 電荷分離和電場強度分析。通過DFT計算和實驗測量，分析了SA-DADK-H+中的電荷分離和電場強度。

圖3: 時間分辨光譜研究。探究了DADK和SA-DADK-H+在水和TEOA溶液中的光生電荷分離特性。

圖4: 水吸附特性。研究了SA-DADK-H+的水吸附能力和親水性。

圖5: 光催化活性評估。評估了SA-DADK-H+的光催化產氫活性。

圖6：提出了SA-DADK-H+光催化HER的機制。

總結展望

本研究通過非對稱質子化策略成功構建了一系列高性能的超分子光催化劑，用于制氫。對稱性破壞導致分子偶極顯著增大，從而產生強內置電場，驅動電荷分離和遷移。此外，氫鍵化的N-H+和C=O在水吸附和質子交換中起著重要作用，加速了表面反應。

研究中，SA-DADK-H+展現了卓越的光催化析氫速率（278.2 mmol g^-1 h^-1）和在450 nm處的顯著表觀量子效率（25.1%），在有機半導體光催化劑中處于領先地位。

這項研究不僅將SA-DADK-H+定位為有機半導體光催化劑中的佼佼者，而且證明了該方法在提高其他催化劑效率方面的有效性，為太陽能到燃料轉換技術的進步做出了貢獻。

文獻信息

標題：Enhancing Built-in Electric Fields via Molecular Symmetry Modulation in Supramolecular Photocatalysts for Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution

期刊：Angewandte Chemie International Edition

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/24/7daedbf0f9/

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陜師大/清華/湖師大Angew：調控分子對稱性，增強內置電場，實現超分子光催化劑高效制氫！

圖4: 水吸附特性。研究了SA-DADK-H+的水吸附能力和親水性。

圖5: 光催化活性評估。評估了SA-DADK-H+的光催化產氫活性。

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