第一作者:Yanmin Hu通訊作者:鄭曉,楊晴,洪勛通訊單位:中國科學技術大學論文速覽 本研究首先利用原位掃描透射電子顯微鏡觀察到鉑(Pt)納米粒子在二氧化釕(RuO2)表面非晶化的過程。通過密度泛函理論(DFT)計算,證實了Pt原子從Pt團簇向RuO2表面轉移形成非晶Pt的低能量勢壘和熱力學驅動力。值得注意的是,在析氧反應(OER)中,合成的非晶態Pt/RuO2催化劑的質量活性比商業RuO2催化劑提高了14.2倍。無定形Pt/RuO2水電解槽在1.70 V下達到1.0 A cm-2,在200 mA cm-2下穩定80 h以上。無定形Pt層不僅優化了*O結合,而且增強了無定形Pt/RuO2的抗氧化能力,從而提高了OER的活性和穩定性。圖文導讀 圖1:Pt/a-RuO2在加熱過程中的結構演變。
圖2:Pt原子在RuO2(110)表面的擴散行為和能量變化。
圖3:a-Pt/RuO2的微觀結構和電子結構。
圖4:a-Pt/RuO2的電催化性能測試。
圖5:a-Pt/RuO2在PEM-WE電解槽中的性能。總結展望 綜上所述,作者通過原位STEM在原子尺度上實時觀察了Pt在Pt/a-RuO2異質結構中的擴散行為,其中移動的Pt原子在加熱過程中轉移到RuO2表面并被捕獲。DFT計算證明Pt原子更傾向于擴散到RuO2表面,AIMD模擬了RuO2(110)表面Pt團簇形成非晶態Pt的動態過程。值得注意的是,制備的a-Pt/RuO2催化劑對OER的質量活性比商用RuO2催化劑提高了14.2倍。在PEM-WE電解池中,a-Pt/RuO2作為陽極催化劑,在1.0 A cm-2下提供1.70 V的低電壓,并在200 mA cm-2下維持80 h。DFT計算表明,無定形Pt簇的存在削弱了*O與無定形Pt/RuO2的結合,并通過促進*OOH的形成來確保更好的OER性能。同時,無定形Pt可以將電子捐贈給附近的RuO2,抑制Ru的過氧化,增強催化劑的穩定性。直接了解貴金屬的擴散行為可以為探索具有特定分散的貴金屬催化劑提供巨大的優化潛力。文獻信息標題:Surface-Diffusion-Induced Amorphization of Pt Nanoparticles over Ru Oxide Boost Acidic Oxygen Evolution期刊:Nano Letters