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廣州大學/山東大學Nano Energy：給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫

第一作者：Chao Cui

通訊作者：王家海，劉宏，于小雯

通訊單位：廣州大學，山東大學

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共價有機骨架（COFs）具有優異的光吸收能力、大比表面積和可調能帶結構等優點，在光催化劑方面具有廣闊的前景。然而，COF通常遇到光生載流子的嚴重復合問題。因此，迫切需要設計有效的基于COF的異質結構來增強載流子的分離。

本研究開發了一種新型的給體-受體型共價有機框架(COF)/ZnIn₂S₄核殼結構S型異質結，用于高效的光催化析氫。

本工作中，通過縮合聚合合成了卟啉基的COF，隨后ZnIn₂S₄ (ZIS) 成功地在卟啉基COF表面原位生長，形成了一種新穎的核殼結構。該COF-ZIS異質結構在光催化析氫(PHE)反應中表現出695 μmol g^?1?h^?1的速率，大約是ZIS的三倍。通過構建COF-ZIS異質結構，增強了光生載流子的分離和傳輸，為ZIS表面的質子還原提供了更多的電子。

電子順磁共振譜證實了COF-ZIS異質結構通過S型機制進行電荷載流子傳輸的模式。此外，通過在COF-ZIS表面加載Pt作為助催化劑，該異質結構實現了2711 μmol g^?1?h^?1的有效PHE速率以及卓越的穩定性。值得注意的是，COF-ZIS異質結構的平均壽命通過單粒子熒光光譜觀察比ZIS和COF單獨時分別增加了43.2%和98.9%。

圖文導讀

廣州大學/山東大學Nano Energy：給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫

圖1：COF和COF-ZIS異質結構的合成與表征。

圖2：COF-ZIS異質結構的形貌分析。

圖3：COF-ZIS異質結構的XPS分析。

圖4：COF-ZIS異質結構的光催化性能評估。

圖5：COF-ZIS異質結構的光電化學性能分析。

圖6：COF-ZIS異質結構的能帶結構分析。

總結展望

本研究通過原位生長ZnIn₂S₄ (ZIS)在給體-受體型共價有機框架(COF)表面，構建了一種新型核殼結構S型異質結，顯著提高了光催化析氫的效率。COF-ZIS異質結構在Pt助催化劑的作用下，實現了2711 μmol g^?1?h^?1的高效光催化氫氣產生速率，并在400 nm處達到了2.45%的高表觀量子效率。

此外，COF-ZIS異質結構展現出卓越的循環穩定性，通過單粒子熒光光譜觀察，其平均載流子壽命相比ZIS和COF單獨時分別提高了43.2%和98.9%。本研究不僅為設計新型COF基有機-無機S型異質結構提供了新思路，也為開發清潔無污染的能源技術做出了重要貢獻。

文獻信息

標題：Donor-acceptor Covalent Organic Framework/ZnIn₂S₄ Core-shell Structure S-scheme Heterostructure for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution

期刊：Nano Energy

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廣州大學/山東大學Nano Energy：給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫

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