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Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！

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Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
第一作者：Qianhong Wang, Keng Sang, Changwei Liu
通訊作者：陳文堯，周興貴, ?段學志
通訊單位：華東理工大學
論文速覽：
本研究旨在開發可持續且抗中毒的單原子催化劑（SACs），以推動其從實驗室研究向工業應用的轉化。
研究團隊通過概念驗證研究，探討了金（Au）SACs的中毒問題，以及通過微量添加金納米粒子（NPs）作為解藥來增強并維持丙烯環氧化反應。通過多種表征手段、動力學研究和多尺度模擬揭示了Au SACs在低丙烯覆蓋度下顯示出顯著的環氧化活性，但在較高覆蓋度下會中毒。
有趣的是，Au NPs能夠與Au SACs協同作用，提供不同的活性位點，用于H2/O2和C3H6的激活，以及生成過氧化氫自由基恢復中毒的SACs。通過微量添加Au NPs（0.3%的SACs比例），與單獨使用SACs相比，顯著提高了丙烯氧化物形成速率、選擇性和H2效率，分別提高了56倍、3倍和22倍，且這些性能可以維持150小時。
圖文導讀：
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 1: 展示了Au1、Au1&n和Aun催化劑的結構表征。
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 2: 總結了這些催化劑在丙烯環氧化反應中的催化性能和動力學研究。
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 3: 展示了Au單原子、Au13團簇和Au(111)表面上丙烯吸附和激活的理論計算。
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 4: 通過RMD模擬展示了Au SACs中毒的動態過程，以及Au NPs上從H2和O2生成過氧化氫中間體的反應路徑。
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 5: 探討了Au SAs和Au NPs的緊密程度和組成對催化性能的影響，以及C3H6解吸的原位SR-FTIR光譜。
Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環氧化反應中毒難題，提高催化性能！
圖 6: 展示了PO形成速率、選擇性和H2效率與nC3H6-nH2的關系，以及通過混合Au1和Aun（Aun:Au1 = 1:7）進行的穩定性測試和催化性能比較。
總結展望：
本研究的亮點在于通過微量添加Au NPs作為解藥，成功克服了SACs在丙烯環氧化反應中遇到的中毒問題，并顯著提高了催化性能。
研究發現，Au NPs與Au SACs的協同作用能夠有效提供不同類型的活性位點，促進H2/O2和C3H6的激活，并恢復中毒的SACs。
通過精細調控Au SAs和Au NPs的緊密程度和組成，實現了反應物覆蓋度的匹配，從而實現了過氧化氫自由基的形成、轉移和消耗的速率匹配，最大化了催化性能。此外，通過長期穩定性測試，證明了催化劑在150小時內的性能保持穩定。
這些發現為SACs的工業應用提供了重要的理論和實踐依據，特別是在可持續化學品生產領域。
文獻信息：
標題：Nanoparticles as an antidote for poisoned gold single-atom catalysts in sustainable propylene epoxidation
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-47538-4

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/17/d82b614e5b/

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