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第一作者：Minghua Xu

通訊作者：崔小強，Xiaowen Ruan, Sai Kishore Ravi

通訊單位：吉林大學，香港城市大學

論文速覽

本研究聚焦于通過調節ZnIn₂S₄（ZIS）中的硫空位來增強其作為光催化劑產生氫氣的效率。ZIS作為一種典型的金屬硫化物半導體，在光催化領域受到了廣泛關注。盡管先前的研究已經探索了通過引入硫空位來增強ZIS的光催化氫產生效率，但是關于ZIS中硫空位的控制和調節的詳細研究還相對缺乏。

本研究展示了適度的硫空位可以增強析氫，而過量的空位可能會阻礙這一過程，強調了硫空位調節的重要性。

通過理論計算指導，我們設計并合成了具有調節硫空位的ZIS，實現了合適的氫吸附自由能，并與MXene共催化劑形成肖特基異質結，以增強析氫。優化后的ZnIn₂S₄/MXene（ZMX）在可見光照射下的析氫性能達到14.82 mmol g^?1 h^?1，超過了多種已報道的基于ZnIn₂S₄的光催化劑。

性能的提升歸因于通過硫空位調節和共催化效應實現的拓寬光吸收和增強的載流子傳輸。飛秒超快吸收（fs-TA）光譜和其他原位/外 situ表征進一步證明了ZMX催化劑中高效的分離和轉移。

圖文導讀

圖1: 展示了催化劑設計的示意圖和析氫機制。

通過改變反應前體TAA的比例，研究了不同硫空位（Sv）含量的ZIS。理論計算表明，具有適度硫空位的ZIS（ZIS-M）具有最有利的氫吸附自由能。高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像和透射電子顯微鏡（TEM）圖像揭示了ZMX的形態和結構，證明了ZMX催化劑的成功合成。

圖2: 展示了ZIS和ZIS-X樣品的光催化析氫性能。

特別是，具有適度硫空位的ZIS（ZIS-M）展示了最高的析氫速率。通過將優化的ZIS-M與不同比例的MXene共催化劑結合，形成的ZMX-M催化劑展示了卓越的光催化析氫速率，遠超先前報道的基于ZnIn₂S₄的光催化劑。

圖3: 利用X射線光電子能譜（XPS）分析了合成樣品的元素組成和表面化學狀態。

XPS結果顯示，ZMX-X催化劑中Zn和S元素的結合能隨著MXene含量的增加而向更高能量移動，表明光生電子從ZIS轉移到MXene。

圖4: 通過光電化學分析以及穩態和瞬態表面光電壓（SPV/TPV）測試評估了載流子的分離和遷移效率。

ZMX-M催化劑展示了最高的光電流強度和最小的阻抗半徑，表明其增強的電荷分離效率。ESR信號進一步證實了ZMX-M催化劑在光照下產生了大量的光生載流子。

圖5: 紫外-可見（UV–vis）吸收光譜顯示所有合成催化劑具有廣泛的光吸收范圍。

Mott–Schottky（M–S）測試表明ZIS-X是一個典型的n型半導體。通過分析帶隙和M-S曲線，推斷了這些催化劑的能量帶結構。飛秒超快吸收（fs-TA）光譜進一步證實了ZMX-M催化劑在光激發下的高效電子轉移。

總結展望

本研究通過精確控制ZnIn₂S₄中的硫空位，并與MXene共催化劑結合形成肖特基異質結，顯著提升了光催化劑的析氫性能。

ZMX催化劑在可見光照射下達到了14.82 mmol g^?1 h^?1的析氫速率，這一數據顯著超過了多種已報道的基于ZnIn2S4的光催化劑。

這一成果不僅為設計新型高效光催化劑提供了新思路，也為通過缺陷工程和共催化策略顯著提高光催化效率開辟了新的可能性。

文獻信息

標題: Modulation of Sulfur Vacancies in ZnIn2S4/MXene Schottky Heterojunction Photocatalyst Promotes Hydrogen Evolution

期刊: Advanced Functional Materials

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