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李箐/王譚源EES：CoSA-MoCeOx@BCT實現(xiàn)酸性PEMWEs中高效OER

開發(fā)高效、耐用的富含稀土的酸性析氧反應（OER）電催化劑是質子交換膜水電解槽（PEMWEs）大規(guī)模應用的關鍵。

基于此，華中科技大學李箐教授和王譚源副教授等人報道了一種新型的無定形Mo-Ce氧化物負載的單原子Co（Co_SA-MoCeO_x）封裝在類竹碳納米管（BCT）催化劑（Co_SA-MoCeO_x@BCT）中用于酸性OER。優(yōu)化后的催化劑在0.5 M H₂SO₄中，在10 mA cm^-2下OER的過電位為239 mV，在PEMWEs中穩(wěn)定運行超過60 h，是最好的非貴金屬催化劑之一。

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VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了Co_SA-MoCeO_x的高活性和穩(wěn)定性的來源。MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x的成鍵軌道分布比原始MoO₃強得多，有助于在OER過程中吸附中間體并激活晶格氧，從而提高了電活性。

通過LOM的雙金屬位點機制，作者計算了酸性OER在MoO₃、MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x上的能量途徑。MoO₃中電位決定步驟（PDS）的自由能勢壘計算為析出O₂后一個晶格氧空位的補償，為1.60 eV。而對于MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x，PDS轉變?yōu)镺₂析出后第2晶格氧空位的補償，能壘降低。

此外，對比MoCeO_x，作為OER活性位點的單原子Co位點可將電位差從1.26 eV減小到1.08 eV，表明單原子Co位點有利于催化劑的OER動力學。Co_SA-MoCeO_x的Mo空位形成能遠高于MoO₃和MoCeO_x，證明引入單原子Co位點和無定形Mo-Ce氧化物結構可有效抑制Mo原子在酸中的溶解，提高電催化劑的穩(wěn)定性。

Single-atom Co dispersed on polyoxometalate derivatives confined in bamboo-like carbon nanotubes enabling efficient dual-site lattice oxygen mediated oxygen evolution electrocatalysis for acidic water electrolyzers. Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE00173G.

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