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推文作者：

王光輝團(tuán)隊(duì)

中科院青島能源所Nature子刊：新型受阻型Lewis酸堿對(duì)高效催化油脂脫氧制備綠色柴油

論文相關(guān)信息：

第一作者：李德昌副研究員

通訊作者：王光輝研究員，博導(dǎo)

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所

論文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47591-z

全文速覽：

綠色柴油（又稱烴基生物柴油）是由廢棄油脂等加氫脫氧而來(lái)的烴類物質(zhì)，是國(guó)際公認(rèn)的綠色清潔燃料。在工業(yè)上，實(shí)現(xiàn)廢棄油脂加氫脫氧的催化劑主要為過(guò)渡金屬硫化物（例如CoMoS），因硫元素易于流失，需要在催化反應(yīng)中不斷地補(bǔ)充含硫化合物，以維持催化劑活性，這導(dǎo)致生產(chǎn)成本增加、設(shè)備腐蝕及環(huán)境污染等一系列問(wèn)題。因此，開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定的無(wú)硫催化劑對(duì)綠色柴油的規(guī)模化推廣意義重大。

近日，中科院青島能源所王光輝團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出了一種全新的受阻型Lewis酸堿對(duì)（FLPs）催化劑，在無(wú)任何添加劑的條件下，實(shí)現(xiàn)油脂向綠色柴油的高效催化轉(zhuǎn)化，連續(xù)運(yùn)行500 h以上沒(méi)有活性損失。該催化體系可以拓展至餐廚廢油、大豆油、棕櫚油、動(dòng)物油脂等原料，完全轉(zhuǎn)化為綠色柴油的運(yùn)行空速為6.0 h^-1，遠(yuǎn)高于商業(yè)催化體系的0.5~3.0 h^-1，展示出了優(yōu)異的催化性能。該研究成果以“Frustrated Lewis pair catalyst realizes efficient green diesel production”為題發(fā)表于《Nature Communications》期刊上，這也是Nature系列期刊上首篇關(guān)于綠色柴油合成的研究型論文。

背景介紹：

綠色柴油（又稱烴基生物柴油）是以非食用植物油、餐廚廢油、動(dòng)物脂肪等可再生油脂為原料，經(jīng)催化加氫脫氧反應(yīng)生產(chǎn)的長(zhǎng)鏈烴類物質(zhì)。綠色柴油的結(jié)構(gòu)組成和物化性質(zhì)與化石柴油相近，與現(xiàn)有的發(fā)動(dòng)機(jī)設(shè)施完全兼容，替代化石柴油可減少50%以上的碳排放，是國(guó)際公認(rèn)的綠色清潔燃料。據(jù)統(tǒng)計(jì)，目前全球綠色柴油的產(chǎn)量約為26.1億加侖，預(yù)計(jì)2027年將達(dá)到74.5億加侖。工業(yè)上，實(shí)現(xiàn)廢棄油脂加氫脫氧的催化劑主要為過(guò)渡金屬硫化物（例如CoMoS），因硫元素易于流失，需要在催化反應(yīng)中不斷地補(bǔ)充含硫化合物，以維持催化劑活性，這導(dǎo)致生產(chǎn)成本增加、設(shè)備腐蝕及環(huán)境污染等一系列問(wèn)題。因此，開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定的無(wú)硫催化劑對(duì)綠色柴油的規(guī)模化推廣意義重大。但是，目前的工業(yè)應(yīng)用中還沒(méi)有能夠替代金屬硫化物的催化劑，主要受限于無(wú)硫催化劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定性差和催化效率低等。

本文亮點(diǎn)：

（1）本工作以廢棄玉米秸稈為模板，開(kāi)發(fā)出了具有生物結(jié)構(gòu)的磷摻雜鎳鋁氧化物催化劑，Ni-O-Al鍵的構(gòu)建提升了Ni物種的還原能壘，抑制了磷化鎳物相的形成，進(jìn)而形成了獨(dú)特的FLPs結(jié)構(gòu)，同時(shí)也抑制了反應(yīng)過(guò)程中Ni原子的遷移和相變，提升了催化劑的穩(wěn)定性。

（2）該催化劑可在無(wú)任何添加劑的條件下，實(shí)現(xiàn)油脂向綠色柴油的高效催化轉(zhuǎn)化，連續(xù)運(yùn)行500 h以上沒(méi)有活性損失；該催化體系可以拓展至餐廚廢油、大豆油、棕櫚油、動(dòng)物油脂等多種原料，完全轉(zhuǎn)化為綠色柴油的運(yùn)行空速為6.0 h^-1，遠(yuǎn)高于商業(yè)催化體系的0.5~3.0 h^-1。

（3）本研究面向?qū)嶋H工業(yè)應(yīng)用開(kāi)展了催化劑的批量制備及成型，并驗(yàn)證了成型催化劑在1000 h連續(xù)流反應(yīng)中仍然具有優(yōu)異的活性及穩(wěn)定性。

圖文解析：

作者利用水熱法在玉米秸稈的細(xì)胞壁表面生長(zhǎng)了鎳鋁水滑石（NiAl-LDHs），通過(guò)煅燒和磷化制得了復(fù)刻有玉米秸稈生物結(jié)構(gòu)的成型催化劑（ms-NiAl-P350，圖1）。HRTEM -Mapping結(jié)果顯示，催化劑中Ni/Al/O/P元素彼此均勻摻雜，晶格條紋對(duì)應(yīng)于NiO的（111）晶面。

圖1. ms-NiAl-P350催化劑的合成路線以及形貌結(jié)構(gòu)

XRD、XPS、XAFS等結(jié)果表明（圖2），高溫煅燒過(guò)程中Ni與Al通過(guò)O橋形成了穩(wěn)定的Ni-O-Al鍵，提升了Ni物種的還原能壘，使其足以抵抗400℃下的氫氣還原，因此，磷化反應(yīng)后催化劑中沒(méi)有磷化鎳物相，而是以磷摻雜的鎳鋁氧化物形態(tài)存在。

圖2. ms-NiAl-P350催化劑的光譜學(xué)表征結(jié)果

DFT計(jì)算結(jié)果顯示（圖3a-c），Ni-O鍵向O-Al發(fā)生電子偏移使Ni的價(jià)態(tài)處于+2~+3之間，形成Lewis酸位點(diǎn)（LA），與O相連的P原子作為電子供體形成Lewis堿位點(diǎn)（LB），LA與LB之間存在3.7 ?的間距，形成典型的受阻型Lewis酸堿對(duì)（FLPs）結(jié)構(gòu)，該催化中心可以實(shí)現(xiàn)H₂分子的異裂活化。

圖3. ms-NiAl-P350催化劑的DFT計(jì)算結(jié)果和催化性能研究

作者首先以月桂酸甲酯作為模型化合物探究了催化劑的催化加氫反應(yīng)性能。研究表明，ms-NiAl-P350催化劑的活性和對(duì)柴油烴的選擇性隨溫度逐漸升高（圖3d），在溫度350℃、氫壓3.0 MPa、質(zhì)量空速28.3 h^-1條件下連續(xù)運(yùn)行500小時(shí)沒(méi)有明顯失活（圖3e），穩(wěn)定性大幅優(yōu)于磷化鎳以及不含P的對(duì)比催化劑，也領(lǐng)先于前期文獻(xiàn)報(bào)道的多種催化劑（圖3f,g）。作者對(duì)使用前后的催化劑進(jìn)行了對(duì)比分析，發(fā)現(xiàn)高溫煅燒過(guò)程中構(gòu)建的Ni-O-Al相互作用對(duì)催化劑的穩(wěn)定性起到了關(guān)鍵作用。

圖4. ms-NiAl-P350催化劑對(duì)實(shí)際油脂的催化脫氧性能研究

為了證明該催化劑工業(yè)應(yīng)用的可行性，作者使用實(shí)際油脂原料考察了催化劑的性能。以大豆油為原料，溫度350℃、氫壓3.0 MPa、質(zhì)量空速6.0 h^-1條件下，ms-NiAl-P350催化劑可以實(shí)現(xiàn)大豆油向C15-C18烷烴的高效轉(zhuǎn)化（轉(zhuǎn)化率>99%，選擇性>90%），連續(xù)運(yùn)行500小時(shí)以上不失活（圖4a）；并可拓展至餐廚廢油、棕櫚油、雞鴨脂肪等原料向綠色柴油的高效轉(zhuǎn)化（圖4b,c），證明了該催化體系的廣泛適用性。最后，本研究開(kāi)展了催化劑的批量制備及成型，并驗(yàn)證了成型催化劑在1000小時(shí)連續(xù)流反應(yīng)中仍然具有優(yōu)異的活性及穩(wěn)定性。

總結(jié)與展望：

本工作首次報(bào)道了具有FLPs結(jié)構(gòu)的催化劑，可在無(wú)任何添加劑的條件下，實(shí)現(xiàn)油脂向綠色柴油的高效催化轉(zhuǎn)化，連續(xù)運(yùn)行500 h以上沒(méi)有活性損失。該催化體系可以拓展至餐廚廢油、大豆油、棕櫚油、動(dòng)物油脂等多種原料，完全轉(zhuǎn)化為綠色柴油的運(yùn)行空速為6.0 h^-1，遠(yuǎn)高于商業(yè)催化體系的0.5~3.0 h^-1。此外，本研究面向?qū)嶋H工業(yè)應(yīng)用開(kāi)展了催化劑的批量制備及成型，并驗(yàn)證了成型催化劑在1000 h連續(xù)流反應(yīng)中仍然具有優(yōu)異的活性及穩(wěn)定性。隨著全球碳減排政策的持續(xù)落實(shí)，綠色柴油產(chǎn)業(yè)順應(yīng)了全球能源發(fā)展方向，需求量呈現(xiàn)出迅速增長(zhǎng)態(tài)勢(shì)，該FLPs催化劑在催化活性、穩(wěn)定性、成本、環(huán)保屬性等方面均具優(yōu)勢(shì)，非常有望替代商用硫化態(tài)催化劑，為綠色柴油產(chǎn)業(yè)提供更綠色、更高效的工藝方案。

文獻(xiàn)信息：

Li, DC., Pan, Z., Tian, Z. et al. Frustrated Lewis pair catalyst realizes efficient green diesel production. Nat. Commun. 15, 3172 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-47591-z

作者介紹：

李德昌，中科院青島能源所副研究員，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)樯镔|(zhì)基多孔功能材料的開(kāi)發(fā)應(yīng)用和生物質(zhì)分子的定向催化轉(zhuǎn)化。在Nat. Commun., Chem. Eng. J., Environ. Sci. Technol., Nano Res., Bioresour. Technol.等國(guó)際學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文10余篇；授權(quán)發(fā)明專利5項(xiàng)；承擔(dān)了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、中科院特別研究助理資助項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金等多項(xiàng)基金資助。

王光輝，研究員，博士生導(dǎo)師，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所，多孔催化材料研究組組長(zhǎng)。2012年于大連理工大學(xué)獲得博士學(xué)位；2012年至2017年于德國(guó)馬普煤炭所從事博士后研究工作。2017年入選國(guó)家海外人才項(xiàng)目回國(guó)工作。研究方向：面向生物質(zhì)能源轉(zhuǎn)化及電催化領(lǐng)域，開(kāi)發(fā)綠色的、原子經(jīng)濟(jì)的、結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)可控的催化劑合成新策略及催化劑宏量制備新技術(shù)。近年來(lái)，在相關(guān)領(lǐng)域取得了一系列具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的研究成果，在Nat. Mater.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Mater. Today.、ACS. Catal.等國(guó)際學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文30余篇，申請(qǐng)發(fā)明專利20余項(xiàng)，已授權(quán)專利10余項(xiàng)；先后承擔(dān)國(guó)家級(jí)人才項(xiàng)目、自然科學(xué)基金、中科院/山東省/企業(yè)橫向等項(xiàng)目10余項(xiàng)。

研究組長(zhǎng)期招收催化劑設(shè)計(jì)合成、多相催化、電催化等領(lǐng)域的優(yōu)秀青年學(xué)者，待遇豐厚，歡迎加入。課題組主頁(yè)：http://wanggh.qibebt.ac.cn/

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中科院青島能源所Nature子刊：新型受阻型Lewis酸堿對(duì)高效催化油脂脫氧制備綠色柴油

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