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第一作者：Shuhao Zhang

通訊作者：Nicholas Lubbers, Richard A. Messerly, Justin S. Smith

通訊單位：卡內(nèi)基梅隆大學(xué)，洛斯·阿拉莫斯國家實驗室，南衛(wèi)理公會大學(xué)，英偉達(dá)公司

Nature Chemistry：化學(xué)模擬革命！機(jī)器學(xué)習(xí)在化學(xué)反應(yīng)中的強(qiáng)大預(yù)測力！

成果速覽

本研究開發(fā)了一種通用的反應(yīng)性機(jī)器學(xué)習(xí)勢能（ANI-1xnr），通過自動化采樣凝聚相反應(yīng)，成功應(yīng)用于五個不同的系統(tǒng)：碳固相成核、乙炔形成的石墨烯環(huán)、生物燃料添加劑、甲烷燃燒以及早期地球小分子自發(fā)形成甘氨酸。

在所有研究中，ANI-1xnr與實驗數(shù)據(jù)（如果有的話）和/或使用傳統(tǒng)模型化學(xué)方法的先前研究緊密匹配。該研究證明了ANI-1xnr是C、H、N和O元素在凝聚相中的一種高度通用的反應(yīng)性MLIP，使得高通量in silico反應(yīng)化學(xué)實驗成為可能。

圖文導(dǎo)讀

圖1：納米反應(yīng)器主動學(xué)習(xí)工作流程和特定應(yīng)用概述。AL循環(huán)是一種自動化、迭代和高效的方法，用于開發(fā)MLIP。AL生成的訓(xùn)練數(shù)據(jù)集僅包含基于MLIP集合識別的高不確定性結(jié)構(gòu)的量子計算。通過NR模擬采樣與凝聚相反應(yīng)化學(xué)相關(guān)的結(jié)構(gòu)。初始系統(tǒng)由隨機(jī)配置的小分子構(gòu)建，這些小分子由C、H、N和O元素組成。通過使用當(dāng)前MLIP進(jìn)行動態(tài)模擬，并在極端波動的溫度和體積下誘導(dǎo)化學(xué)反應(yīng)。

圖2：使用納米反應(yīng)器主動學(xué)習(xí)生成的數(shù)據(jù)集（ANI-1xnr）分析。圖中展示了與文獻(xiàn)中非反應(yīng)性、近平衡分子在真空中的AL數(shù)據(jù)集（ANI-1x; 紅色點(diǎn)）相比，ANI-1xnr數(shù)據(jù)集（藍(lán)色點(diǎn)）的二維可視化。圖中展示了H、C、N和O元素的局部原子環(huán)境。ANI-1xnr數(shù)據(jù)集不僅涵蓋了ANI-1x數(shù)據(jù)集中采樣的大部分區(qū)域，而且還在這些區(qū)域之間進(jìn)行了插值，甚至大幅擴(kuò)展了這些區(qū)域。

圖3：ANI-1xnr在碳固相成核模擬中的結(jié)果。圖中展示了在3.52 g cc?1、2.25 g cc?1和0.50 g cc?1特定密度下的結(jié)果。模擬以隨機(jī)碳位置開始，最終結(jié)構(gòu)與各自密度下預(yù)期的碳相一致。

圖4：氧氣對乙炔形成石墨烯環(huán)的影響模擬結(jié)果。圖中展示了在不同O2/C2H2比例下，三、四、五、六、七元環(huán)形成的數(shù)量與模擬時間的關(guān)系。增加氧氣比例會減少形成的環(huán)的數(shù)量，這與Lei等人的模擬結(jié)果和實驗文獻(xiàn)一致。

圖5：生物燃料添加劑模擬結(jié)果。圖中展示了在不同生物燃料模擬中，O2和主要產(chǎn)物（CO、CO2和H2O）的追蹤圖。對于每種添加劑，與清潔生物燃料相比，IDT顯著降低。

圖6：甲烷燃燒模擬結(jié)果。圖中展示了O2、CH4和主要產(chǎn)物（CO、CO2和H2O）的追蹤圖。追蹤圖和快照證實了ANI-1xnr對這種系統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)的合理預(yù)測。然而，ANI-1xnr的反應(yīng)性明顯高于文獻(xiàn)中的特定應(yīng)用MLIP。

圖7：Miller實驗?zāi)M結(jié)果。圖中展示了從簡單小分子物種（例如NH3、CO、H2O、H2和CH4）開始形成甘氨酸的反應(yīng)途徑。綠色箭頭表示W(wǎng)ang等人或Saitta和Saija識別的反應(yīng)。橙色箭頭表示與Wang等人或Saitta和Saija的反應(yīng)類似。

亮點(diǎn)介紹

1. 開發(fā)了一種適用于廣泛反應(yīng)化學(xué)的通用反應(yīng)性機(jī)器學(xué)習(xí)勢能（ANI-1xnr），無需重新擬合即可應(yīng)用于不同系統(tǒng)。

2. ANI-1xnr在碳固相成核、石墨烯環(huán)形成、生物燃料添加劑、甲烷燃燒和早期地球條件下甘氨酸的自發(fā)形成等多個系統(tǒng)中均與實驗數(shù)據(jù)和傳統(tǒng)模型化學(xué)方法緊密匹配。

3. 通過主動學(xué)習(xí)（AL）策略，自動化采樣原子位置，有效探索了化學(xué)和結(jié)構(gòu)變異，生成了包含超過1,000種獨(dú)特分子的數(shù)據(jù)集。

4. 研究證明了自動化化學(xué)探索工作流程的能力，建立了一個快速、準(zhǔn)確且通用的潛力，能夠模擬包含C、H、N和O元素的廣泛實際反應(yīng)系統(tǒng)。

計算模擬

在本研究中，計算模擬是核心方法之一，涉及多種計算技術(shù)，包括密度泛函理論（DFT）計算、分子動力學(xué)（MD）模擬以及機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）模型的開發(fā)和應(yīng)用。

DFT計算：研究中使用了基于DFT的方法來生成訓(xùn)練數(shù)據(jù)集，其中采用了Becke, Lee, Yang和Parr（BLYP）泛函、三重ζ價基組加上兩組極化函數(shù)（TZV2P）、Goedecker-Teter-Hutter（GTH）贗勢以及Grimme的第三代分散校正（D3）方法。DFT計算用于提供精確的能量和原子力數(shù)據(jù)，作為機(jī)器學(xué)習(xí)模型訓(xùn)練的基準(zhǔn)。

分子動力學(xué)模擬：研究中應(yīng)用了分子動力學(xué)模擬來模擬和研究不同條件下的化學(xué)反應(yīng)和物理過程。通過使用當(dāng)前的機(jī)器學(xué)習(xí)勢能模型，模擬了極端溫度和體積波動下的化學(xué)反應(yīng)，以誘導(dǎo)化學(xué)鍵的形成和斷裂，從而探索新的化學(xué)結(jié)構(gòu)和反應(yīng)途徑。

機(jī)器學(xué)習(xí)模型：研究開發(fā)了一種名為ANI-1xnr的通用反應(yīng)性機(jī)器學(xué)習(xí)勢能。該模型通過自動化采樣和迭代的主動學(xué)習(xí)過程進(jìn)行訓(xùn)練，能夠描述廣泛的化學(xué)系統(tǒng)而不需求額外的專門化。機(jī)器學(xué)習(xí)模型的訓(xùn)練包括能量和力項，使用早期停止和學(xué)習(xí)率退火策略以防止過擬合，并確保高保真度擬合。

這些計算模擬方法的結(jié)合使得研究能夠在原子尺度上深入理解和預(yù)測化學(xué)反應(yīng)和物理過程，為材料設(shè)計和化學(xué)過程提供了強(qiáng)有力的計算工具。通過這些方法，研究成功地探索了從碳固相成核到甲烷燃燒等多個重要化學(xué)過程，并證明了機(jī)器學(xué)習(xí)勢能作為一種高效且通用的工具在凝聚相化學(xué)研究中的潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Exploring the frontiers of condensed-phase chemistry with a general reactive machine learning potential

期刊：Nature Chemistry

DOI：10.1038/s41557-023-01427-3

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