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第一作者: Yiqiang He??

通訊作者: Yiqiang He，施展

通訊單位: 江西師范大學，吉林大學

論文速覽:

理解受阻路易斯對（FLP）在原子水平上結構-性能關系對于高效激活化學上“惰性”分子轉化為增值產(chǎn)品至關重要。

本研究通過在鋯基金屬-有機層（Zr-MOL-D）中引入氧缺陷，并利用路易斯堿性近鄰表面羥基原位形成固態(tài)異質(zhì)FLP（Zr^4?δ?VO－Zr^－OH），開發(fā)了一種有效的策略。

Zr-MOL-D在無需任何犧牲劑或光敏劑的情況下，展現(xiàn)出高達49.4 μmol g^?1 h^?1的CO₂轉化為CO的轉化率，這是純金屬-有機層（Zr-MOL-P）的大約12倍，并且即使放置半年后仍然極其穩(wěn)定。

理論和實驗結果表明，F(xiàn)LP的引入將關鍵中間體COOH*的反應從吸熱反應轉變?yōu)榉艧嶙园l(fā)反應。

該工作預期將為通過缺陷工程策略開發(fā)高效的基于MOL的光催化劑在FLP化學中提供新的前景。

圖文導讀:

圖1: 展示了Zr-BTB MOL的結構示意圖，以及通過原子力顯微鏡(AFM)和透射電子顯微鏡(TEM)分析確定Zr-MOL-D的厚度和形貌。

圖2: 通過電子順磁共振(EPR)、X射線吸收近邊結構(XANES)、擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)等技術對Zr-MOL-D中缺陷的電子結構和局部配位環(huán)境進行了表征。

圖3: 展示了Zr-MOL-D和Zr-MOL-P的光催化CO₂還原性能，并通過同位素標記實驗驗證了產(chǎn)物的來源。

圖4: 通過紫外-可見漫反射光譜(UV?vis DRS)、Tauc圖、電子阻抗譜(EIS)和時間分辨光致發(fā)光光譜(TRPL)等技術研究了Zr-MOL-D的光吸收能力和電荷載流子動力學。

圖5: 通過CO₂溫度程序升溫脫附(CO₂-TPD)、NH₃溫度程序升溫脫附(NH₃-TPD)和原位紅外光譜(in situ IR)分析了Zr-MOL-D的酸堿性質(zhì)，并探討了CO₂還原過程中的中間體和反應機制。

總結展望:

本研究通過在Zr基金屬-有機單層中引入氧缺陷和表面羥基形成固態(tài)FLP，顯著提高了CO₂光催化還原的性能。

Zr-MOL-D在無需外加犧牲劑或光敏劑的情況下，展現(xiàn)出高達49.4 μmol g^?1 h^?1的CO₂轉化率，并且具有良好的穩(wěn)定性。該研究不僅為設計和制備高效的CO₂光催化劑提供了新的思路，也為理解和優(yōu)化FLP在催化過程中的作用提供了重要的理論依據(jù)。

此外，該研究還展示了缺陷工程在調(diào)控材料電子結構和催化性能方面的潛力，為未來在環(huán)境友好型催化和能源轉換領域的應用奠定了基礎。

文獻信息:

標題: Defect-Induced All-Solid-State Frustrated Lewis Pair on Metal?Organic Monolayer Accelerating Photocatalytic CO2 Reduction with H2O Vapor

期刊: ACS Nano Letters

DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00903

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