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CCS Chemistry：類葉綠素仿生酶Mg-N4結構高效光催化CO2化學固定

利用過量排放的CO₂制備高附加值的含碳化合物是實現“雙碳”路徑的綠色、可行方案。作為具有重要工業價值和廣泛用途的化工原料，環狀碳酸酯被廣泛用作為甲基化和羰基化反應的原料，以及制備聚酯材料的重要單體，同時也常作為高性能電池中的電解液。然而工業合成所需的高溫、高壓苛刻反應條件不符合綠色化學的工業生產目標。因此開發出通過光催化實現溫和條件下的環狀碳酸酯合成的高性能催化劑展現出巨大的吸引力。

近日，中國科學技術大學謝毅院士團隊報道了一種具有高濃度類葉綠素鎂卟啉Mg-N₄活性中心的多孔氮摻雜碳基單原子催化材料。所制備的Mg-NC具有良好的環氧化物底物的吸附活化能力和在光激發條件下具有優異的光生電子分離能力。利用各類現代物理（原位）表征測試技術并結合理論計算，揭示了其在光催化CO₂化學固定制備具有高附加值環狀碳酸酯反應過程中的深入反應機理。

本文亮點

在本工作中，作者首先通過密度泛函理論預測了基于Mg-N₄配位結構在摻氮石墨載體中的穩定性和可行性。

基于理論預測，以菲羅啉作為Mg的螯合配體，通過階段性升溫熱解的一步煅燒法，從而成功制備了類葉綠素鎂卟啉Mg-N₄配位結構催化劑Mg-NC。XPS、球差校正HADDF和XANES證實了其中的Mg以單原子形式分散在整個材料表面且具有類鎂卟啉結構的Mg-N₄不飽和配位結構。

為驗證所設計的Mg-NC材料的光催化CO₂轉化性能，以CO₂與環氧化物反應合成環狀碳酸酯為探針反應對其催化活性和循環穩定性進行了評估。催化結果表明，在相似反應條件下Mg-NC催化活性顯著優于其他非均相光催化劑，在200 mW·cm²光功率密度條件下光催化環氧化物轉化速率高達9.67 mmol·g^-1·h^-1（產率~99%，選擇性100%），并展現出良好的循環穩定性和底物拓展可行性。

原位ESR測試結果表明，光照主要是通過促進Mg活性中心向環氧化物的電子轉移，弱化其中的C-O鍵，從而促進其開環和后續的反應過程。通過DFT理論計算對CO₂環加成反應過程的完整反應路徑計算發現，環氧化物開環是整個反應過程的決速步。因此，得益于光照促進對環氧化物中的電子注入和活化，Mg-NC展現出優異的催化活性。

該工作不僅為仿生酶非均相光催化劑的設計和構建提供了新的見解，還為開發具有高催化活性的光催化CO₂環加成技術提供了新的認識。

相關成果近期以Research Article的形式發表在CCS Chemistry。

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CCS Chemistry：類葉綠素仿生酶Mg-N4結構高效光催化CO2化學固定

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