第一作者:Ziming Wang
通訊作者:王中林院士
通訊單位:中國(guó)科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所
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本論文深入探討了接觸電致催化(CEC)這一新興領(lǐng)域,該領(lǐng)域利用接觸起電效應(yīng)在液-固甚至液-液界面上發(fā)生的電子轉(zhuǎn)移來促進(jìn)氧化還原反應(yīng)。
CEC的能源來自于外部機(jī)械刺激,使用的固體材料可以是有機(jī)或無機(jī)材料,即便它們?cè)诨瘜W(xué)上是惰性的。
文章通過分析近期的發(fā)展,討論了CEC的理論基礎(chǔ)、顯著特點(diǎn)、應(yīng)用以及未來研究和發(fā)展的路線圖。
圖文導(dǎo)讀:
圖 1:展示了接觸電致催化(CEC)的基本原理、顯著特點(diǎn)和重要應(yīng)用的示意圖。包括CEC如何通過機(jī)械刺激促進(jìn)電子交換,以及其在環(huán)境可持續(xù)性方面的潛在應(yīng)用。
圖 2:通過實(shí)驗(yàn)研究了液-固接觸起電現(xiàn)象,并探討了在不同條件下(如不同的離子濃度、不同的聚合物薄膜等)電子轉(zhuǎn)移的過程和影響。
圖 3:揭示了在液-固接觸起電過程中電子轉(zhuǎn)移的主導(dǎo)作用,并通過不同的實(shí)驗(yàn)手段(如KPFM、外加磁場(chǎng)等)來量化和驗(yàn)證電子轉(zhuǎn)移的比例和影響。
圖 4:提出了Wang的混合電雙層模型及其“兩步”形成過程,該模型考慮了電子轉(zhuǎn)移和離子吸附對(duì)電雙層形成的影響,為理解液-固界面的電荷轉(zhuǎn)移過程提供了新的理論框架。
圖 5:從接觸起電驅(qū)動(dòng)的電子轉(zhuǎn)移過渡到接觸電致催化,詳細(xì)描述了CEC過程中的典型催化步驟,包括反應(yīng)物的吸附、電子轉(zhuǎn)移引發(fā)的化學(xué)反應(yīng)以及產(chǎn)物的脫附。
圖 6:展示了CEC擴(kuò)展的材料選擇范圍,包括不同配置和類別的催化劑,以及CEC與現(xiàn)有催化策略結(jié)合的潛力。
圖 7:提出了啟動(dòng)CEC的策略,包括超聲波處理和球磨等方法,以及這些方法對(duì)CEC效率的影響。
圖 8:詳細(xì)闡述了通過CEC產(chǎn)生活性氧物種(ROS)的兩步機(jī)制,并通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算來支持這一機(jī)制。
圖 9:探討了影響CEC效率的因素,如超聲波的頻率和功率、溫度、球磨的轉(zhuǎn)速等,并提出了相應(yīng)的優(yōu)化策略。
圖 10:展示了CEC在有機(jī)污染物降解中的應(yīng)用,闡釋了CEC如何利用機(jī)械刺激和商業(yè)可用的聚合物顆粒在室溫下有效降解有機(jī)污染物,同時(shí)強(qiáng)調(diào)了CEC催化劑的可回收性和可重復(fù)使用性。
圖 11:介紹了CEC在直接合成H2O2方面的應(yīng)用,通過CEC可以在環(huán)境條件下甚至在厭氧條件下通過超聲波處理和PTFE顆粒直接合成H2O2,揭示了水氧化反應(yīng)(WOR)和氧還原反應(yīng)(ORR)兩條生成H2O2的途徑。
圖 12:描述了CEC在廢舊鋰離子電池回收中的應(yīng)用,展示了使用SiO2顆粒在溫和條件下通過超聲波處理從廢電池正極材料中提取有價(jià)值的Li和Co金屬的流程,突出了CEC在減少環(huán)境負(fù)擔(dān)方面的優(yōu)勢(shì)。
圖 13:提出了CEC在機(jī)械化學(xué)中的作用和未來發(fā)展的路線圖,討論了CEC與摩擦催化之間的相似性和差異性,并從實(shí)驗(yàn)和理論兩個(gè)方面概述了CEC研究的前沿方向和主要挑戰(zhàn)。
總結(jié)展望:
本論文全面總結(jié)了接觸電致催化(CEC)的研究進(jìn)展,并提出了未來研究的方向。CEC作為一種新興的催化機(jī)制,不僅能夠利用機(jī)械能轉(zhuǎn)換為化學(xué)能,而且在環(huán)境可持續(xù)性方面展現(xiàn)出巨大的潛力。
通過優(yōu)化CEC催化劑的性能、探索更有效的CEC啟動(dòng)方法以及深入理解CEC機(jī)制,未來有望將CEC應(yīng)用于更廣泛的化學(xué)和環(huán)境領(lǐng)域,實(shí)現(xiàn)高效、環(huán)保的催化過程。
文獻(xiàn)信息:
標(biāo)題:Contact-electro-catalysis (CEC)
期刊:Chem. Soc. Rev.
DOI:10.1039/d3cs00736g
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