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?于吉紅/梅東海/孫啟明JACS: 三配位單原子Co錨定在Mo摻雜Si分子篩中，實現高效穩定催化丙烷脫氫

丙烷脫氫(PDH)是目前最有前途的丙烯生產路線之一，其具有丙烯選擇性高的優點。近年來，負載型非貴金屬由于其資源豐富、環境友好、易于調控等特點而受到人們的廣泛關注。其中，負載型Co基催化劑具有較高的丙烯選擇性和良好的穩定性，被認為是PDH反應的理想催化劑。然而，與商業Pt基催化劑相比，目前最好的Co基催化劑的PDH活性仍不理想，未能達到實際工業應用的標準。因此，合理設計和制備具有高活性、高丙烯選擇性和高穩定性的非貴金屬催化劑，具有重要的學術和工業意義。

近日，吉林大學于吉紅、天津工業大學梅東海和蘇州大學孫啟明等發現了一種新的具有不飽和三配位(≡Si-O)CoO(O-Mo)基團的催化活性中心，該中心錨定在Mo摻雜的Si分子篩(Mo-S-1，MFI分子篩型)中，在PDH反應中具有超高的催化活性，比以往報道的所有Co基催化劑高近一個數量級，甚至在相似的操作條件下超過了大多數Pt基催化劑。

具體而言，研究人員采用配體保護的方法在一鍋水熱條件下合成了該催化劑，其中NaMoO₄的引入對Co物種的配位結構起到了重要的調控作用。結果表明，最優的Co_0.11%@0.08Mo-S-1催化劑在550 °C、WHSV=4.5 h^-1時，丙烷轉化率為22.3%、丙烯選擇性大于99%，并且丙烯生成速率高達22.6 mol_C3H6g_Co^-1 h^-1。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Co@Mo-S-1催化劑中不飽和三配位Co位點上丙烷C-H鍵斷裂的自由能壘為91.7 kJ mol^?1，遠低于Co@S-1中常規飽和四配位Co位點上丙烷C-H鍵斷裂的自由能壘150.1 kJ mol^?1；同時，不飽和三配位Co位點上丙烯過度脫氫的自由能壘高于丙烯脫附的能壘，提高了產物的選擇性。

此外，Co@Mo-S-1也表現出良好的穩定性，在550 °C下連續運行72 h和5次循環后沒有明顯的失活現象。綜上，該項工作為設計高效的單原子Co基催化劑提供了新的思路，為今后采用非貴金屬催化劑進行高效、經濟的PDH技術鋪平了道路。

Tricoordinated single-atom cobalt in zeolite boosting propane dehydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12584

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