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化學所JACS: OA和NO3?/NOx在Fe-N-C上共還原，顯著促進甘氨酸電合成

甘氨酸是一種非必需氨基酸，可作為生物體和醫藥原料的營養補充劑。從豐富的無機氮源和碳基小分子直接電化學C-N偶聯構成了甘氨酸合成的可持續途徑。氨基酸的電合成涉及羥胺(NH₂OH)與親電碳中心的縮合，形成一個關鍵的肟前體。可再生氮源如硝酸鹽(NO₃^?)和氮氧化物(NO_x)是在較寬的pH范圍內攻擊親電碳中心進行NH₂OH電合成所需的親核試劑。氨基酸電合成中最常用的含碳原料是生物質衍生酸如丙酮酸和乙醛酸，這需要額外的能源投入，導致高資本支出。

草酸(OA)是一種有效的電化學反應試劑，可以從CO₂或生物質轉化中獲得，OA可以被選擇性電還原為乙醛酸，并進一步與NH₂OH反應生成甘氨酸。然而，這個C-N偶聯過程涉及多個電子和質子轉移步驟，這增加了副反應的可能性，從而降低了對甘氨酸的選擇性。

有研究表明，原子分散的氧化鐵位點可以活化含氮分子，表現出高的電化學還原NO₃^?/NO_x的潛力。基于此，中國科學院化學研究所韓布興和康欣晨等在原子分散的Fe-N-C催化劑上通過OA和NO₃^?/NO_x的共還原實現了甘氨酸的高效電合成。

實驗結果表明，對于OA和NO₃^?的電化學偶聯，最優的Fe-N-C-700催化劑在?0.9 V_RHE下的甘氨酸法拉第效率和部分電流密度分別為64.2%和106.4 mA cm^?2；此外，使用等離子體活化的N₂作為氮源，甘氨酸的選擇性為70.7%，在?1.0 V_RHE下電解15小時后甘氨酸的濃度為0.084 M。

原位光譜表征和理論計算表明，OA和NO₃^?的C-N偶聯生成甘氨酸的整個過程可以分為三步串聯反應：首先，反應過程中ORR和NO₃^?RR同時發生，生成乙醛酸和NH₂OH；隨后，自發反應生成乙醛肟；最后，通過乙醛肟的進一步還原形成甘氨酸。Fe-N-C-700的吡咯氮位點和FeN₃C結構之間的協同作用不僅加速了乙醛酸的產生，而且抑制了乙醛酸的還原，為后續與吸附或解離的NH₂OH縮合形成乙醛肟提供了足夠的親電碳中心。總的來說，該項研究成功實現了簡單碳源和氮源選擇性生產甘氨酸，為通過C-N偶聯可持續生產化學品的電化學途徑設計提供了新的策略。

Highly efficient electrosynthesis of glycine over an atomically dispersed iron catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01093

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