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第一作者：Xidong Zhang

通訊作者：余火根

通訊單位：中國地質大學（武漢）材料與化學學院

論文速覽：

本研究聚焦于提高Au共催化劑在催化H₂O₂合成效率。通過在Au活性位點形成電子不足的Auδ+位點，增強了O₂的吸附能力，從而提升了H₂O₂的產率。

研究團隊合成了TiO₂/MoSx-Au復合催化劑，并在含有乙醇的O₂飽和溶液中實現(xiàn)了30.44 mmol g^?1 h^?1的H₂O₂產率。

通過密度泛函理論計算和X射線光電子能譜分析，揭示了MoSx中介誘導形成電子不足的Auδ+位點，降低了Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)，從而增強了O₂的吸附。這一策略對于設計催化表面電子結構以促進人工光合作用具有重要意義。

圖文導讀：

圖1：展示了通過MoS_x中介形成電子不足的Auδ+共催化劑以增強Au-Oads鍵的策略。

圖示了Au表面的弱Au-Oads鍵、通過MoSx加入形成的電子不足的Auδ+位點，以及在MoS_x-Au表面上的強Au-Oads鍵。同時，圖示了通過Au到MoSx的自由電子轉移來減少Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)。

圖2：展示了TiO₂/MoSx-Au的合成策略和形態(tài)特征。

通過TEM、HRTEM、HAADF-STEM和元素映射圖像，證實了Au納米粒子在MoSx表面的選擇性沉積。

圖3：展示了不同樣品在Xe燈光照射下O₂飽和的乙醇水溶液中的光催化H₂O₂合成性能。

數(shù)據(jù)顯示TiO₂/MoSx-Au展現(xiàn)了最高的H₂O₂產率，并且在不同條件下的光催化H₂O₂合成性能測試中，TiO₂/MoSx-Au顯示出良好的應用潛力和重復使用性。

圖4：展示了MoS_x誘導形成電子不足的Auδ+以及其機制。

通過計算和XPS分析，證實了MoS_x中介誘導形成電子不足的Auδ+位點。

圖5：展示了通過調節(jié)Au共催化劑的電子結構來降低Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)以增強Au-Oads鍵。

通過計算和COHP分析，展示了電子不足的Auδ+位點增強了O₂的吸附能力。

圖6：展示了光生電子從TiO₂到MoS_x-Au共催化劑的轉移機制和動力學。

通過KPFM和fs-TAS分析，證實了MoS_x-Au共催化劑作為有效平臺，促進了光生電子的快速轉移和富集。

總結展望：

本研究通過電子結構調控策略，顯著提高了Au共催化劑在光催化H₂O₂合成中的效率。

通過引入MoS_x中介，形成了電子不足的Auδ+位點，有效增強了O₂的吸附能力，并實現(xiàn)了高達30.44 mmol g^?1 h^?1的H₂O₂產率，這一成果為人工光合作用中催化表面電子結構的理性設計提供了新的視角。

此外，TiO₂/MoSx-Au復合催化劑的優(yōu)異性能和穩(wěn)定性，為其在能源和環(huán)境領域的應用提供了廣闊的前景。

文獻信息：

標題：Enhancing photocatalytic H2O2 production with Au co-catalysts through electronic structure modification

期刊：Nature Communications

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