第一作者:Xuepeng Zhong, Lijun Sui, Menghao Yang
通訊作者:馬吉偉, Peter Strasser,Zhiwei Hu
通訊單位:同濟大學,德國柏林工業大學,德國馬普所
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本研究旨在設計能夠有效催化分子氧電化學反應生成氫氧根離子的材料,關鍵在于開發無鉑催化劑。
研究團隊通過控制3d和4d/5d金屬的軌道雜化來調整吸附強度并穩定催化位點。在Li2Mn1?xRuxO3材料中,通過改變M–O共價性(M = 4d/5d金屬)來穩定O 2p空穴,有助于緩解結構不穩定性。
實驗結果顯示,Mn和Ru原子是氧還原反應(ORR)的活性位點,與Pt/C催化劑相比表現出高ORR活性和穩定性,并且在氧進化反應中優于NiFe層狀雙氫氧化物和RuO2。特別是,Li2Mn0.85Ru0.15O3在陰離子交換膜燃料電池和水電解器中分別展現出1.2?W?cm?2的高功率密度和1.2?A?cm?2的高電流密度。
圖文導讀
圖1:展示了Li2Mn1?xRuxO3催化劑的物理表征,包括X射線衍射(XRD)分析、軟X射線吸收光譜(SXAS)研究、X射線光電子能譜(XPS)分析以及透射電子顯微鏡(TEM)圖像。
圖2:詳細描述了Li2Mn0.85Ru0.15O3的結構表征,包括中子衍射數據、傅里葉變換擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)分析以及高分辨率TEM(HR-TEM)圖像。
圖3:展示了Li2Mn1?xRuxO3的氧還原反應(ORR)活性和穩定性測試結果,包括線性掃描伏安法(LSV)曲線、半波電位與組成的關系、與其他文獻值的比較、極化曲線前后的ADT測試以及金屬溶出分析。
圖4:提供了Li2Mn0.85Ru0.15O3在ORR過程中的原位X射線吸收近邊結構(XANES)分析和理論考慮,包括Mn和Ru K邊的XANES光譜、自由能與反應路徑圖。
圖5:展示了使用Li2Mn0.85Ru0.15O3作為陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)陰極時的性能,包括H2/O2和H2/空氣條件下的極化曲線和功率密度曲線。
圖6:展示了Li2Mn1?xRuxO3在氧進化反應(OER)中的性能,包括電催化活性、Tafel斜率、法拉第效率測試以及使用Li2Mn0.85Ru0.15O3或NiFe-LDH作為陽極的電解器的極化曲線。
總結展望
本研究的亮點在于成功開發了一種新型的無鉑催化劑Li2Mn1?xRuxO3,該催化劑在陰離子交換膜燃料電池和水電解器中展現出優異的電催化性能。
特別是Li2Mn0.85Ru0.15O3,其在陰離子交換膜燃料電池中實現了1.2?W?cm?2的高功率密度和在水電解器中實現了1.2?A?cm?2的高電流密度,顯示出與商業鉑族金屬(PGM)催化劑相競爭的潛力。
此外,該催化劑在氧還原反應和氧進化反應中均表現出高活性和穩定性,為未來能源轉換系統提供了一種高效、低成本的解決方案。
文獻信息
標題:Stabilization of layered lithium-rich manganese oxide for anion exchange membrane fuel cells and water electrolysers
期刊:Nature Catalysis
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