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在深入了解枝晶形成機制的基礎上，精確設計和調整Zn跳變/轉移位點是制備水系鋅離子電池（AZIBs）人工負極保護涂層的關鍵?；诖?，華南師范大學蘭亞乾教授和陳宜法研究員等人報道了一系列基于酸酐的共價有機骨架（即PI-DP-COF和PI-DT-COF）來探討負極涂層界面的作用，這些骨架具有特別設計的鋸齒狀跳躍位點和親Zn酸酐基團，作為研究相關Zn²⁺跳躍/轉移行為以及界面相互作用的所需平臺。所制備得最佳PI-DT-COF電池在對稱電池（60 mA cm^-2下2000次循環）和全電池（2 A g^-1下1600次循環）中都具有優異的循環壽命，優于幾乎所有報道的多孔晶體材料。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了PI-DT-COF涂層的親Zn性和脫溶效應。PI-DT-COF@Zn的高吸收能，表明該保護涂層對Zn箔表現出較強的親Zn能力，加速了Zn²⁺的脫溶過程。計算出PI-DT-COF的Zn²⁺吸附能高于裸Zn，說明由于-C=O基團的存在，PIDT-COF涂層在負極-電解質界面處具有較強的親Zn能力，提高了沉積/剝離過程中PIDT-COF@Zn界面處Zn²⁺的捕獲和轉移能力。

此外，Zn²⁺-PI-DT-COF@Zn的吸收能遠強于H₂O-PI-DTCOF，說明PI-DT-COF涂層可有效加速Zn²⁺的脫溶過程。

同時，分子動力學（MD）模擬表明，對比裸露的Zn負極表面，由于Zn²⁺與PI-DT-COF之間的吸附更強，因此PI-DT-COF涂層在PI-DT-COF@Zn負極-電解質界面上比在水中更均勻地捕獲Zn²⁺。結果表明，PI-DT-COF@Zn模型同時提供了更寬的Zn²⁺分布，在PI-DT-COF@Zn模型中Zn²⁺沉積相當均勻。

Zigzag Hopping Site Embedded Covalent Organic Frameworks Coating for Zn Anode. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202403918.

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?Angew：鋸齒狀跳躍位點的COF涂層助力Zn負極

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