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二維共價有機骨架（2D COFs）及其衍生物具有納米孔構型、穩(wěn)定的周期結構、豐富的配位位點和高的比表面積等優(yōu)點，被廣泛應用于電催化劑。

基于此，吉林大學施展教授和陸海彥教授、長春應用化學研究所邢巍研究員等人報道了通過電化學修飾Pt單原子成2D富N石墨烯類似物COF，在室溫和壓力下制備了一種無導電劑和無熱解的基于Pt的SAC（NGA-COF@Pt）。

在電流密度為10 mA cm^-2時，驅動HER所需的過電位在0.5 M H₂SO₄中為13 mV，在1 M KOH中為19 mV，是已報道的最有效的HER催化劑之一。在44 mV過電位下，其實現(xiàn)高質量活性（18165 A g_Pt^-1）和高周轉頻率（TOF，18.4 s^-1），極大地提高了Pt單原子活性位點的本征活性。

VASP解讀

通過DFT計算和XPS，作者揭示了NGA-COF與單個Pt原子化學鍵之間的電子結構。電子定位函數(shù)（ELF）和Bader電荷分析證實，單個Pt原子會吸引來自兩個配位N原子的電子云。

電荷密度差計算表明，N的電子被吸引到Pt位點，形成Pt←N電子路徑。在引入Pt后，C的化學環(huán)境仍然存在，表明Pt并沒有直接與C位配位。

此外，引入Pt后，N的結合能顯著增加，表明引入的Pt原子與N而不是與O配位。N元素結合能的增加，表明N的電子云向Pt方向移動。

結果表明，不僅可以通過理想的金屬載體相互作用提高Pt位點的活性，還可以通過提高Pt的電負性來增強對催化前驅體H⁺和H₃O⁺的吸附能力?？傊?，經(jīng)過NGA-COF載體優(yōu)化和調整的Pt電子結構在實驗和理論上都具有較高的HER性能。

Single-atom platinum with asymmetric coordination environment on fully conjugated covalent organic framework for efficient electrocatalysis. Nat. Commun., 2024, DOI: h10.1038/s41467-024-46872-x.

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?Nature子刊：NGA-COF@Pt高效電催化HER

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