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第一作者：鄭煥然

通訊作者：雷永鵬

通訊單位：中南大學(xué)

論文速覽：

本研究通過在堿性介質(zhì)中實現(xiàn)原子Fe?N4?C位點上的耐用雙功能氧電催化，顯著提高了Zn?O2電池（ZABs）的穩(wěn)定性和性能。

通過NixCo3?xO4對Fe?N4?C位點的空間位阻作用，改變了Fe?N4?C位點的價電子，導(dǎo)致Fe?N鍵縮短并增強了位點的穩(wěn)定性。

相應(yīng)的固態(tài)ZABs展現(xiàn)出超長壽命（在5 mA cm?2下超過460小時）以及高倍率性能（從2到50 mA cm?2）。

此外，還探討了NixCo3?xO4@Fe1/NC在OER和ORR以及充放電循環(huán)前后的結(jié)構(gòu)演變。本工作為提高雙功能氧電催化以及其他過程的效率開發(fā)了一種有效的策略。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了NixCo3?xO4@Fe1/NC的合成和表征。包括合成示意圖、XRD圖譜、TEM圖像、HRTEM圖像、AC-HAADF-STEM圖像以及EDS元素分布圖。

圖2：對NixCo3?xO4@Fe1/NC的結(jié)構(gòu)進行了分析。包括Ni 2p、Co 2p和O 1s的高分辨率XPS光譜，以及Fe K-edge和Co K-edge的XANES和FT-EXAFS光譜。

圖3：評估了NixCo3?xO4@Fe1/NC的ORR和OER電催化性能。包括ORR曲線、Jk值、Tafel圖、OER曲線、EIS以及長時間穩(wěn)定性測試。

圖4：展示了NixCo3?xO4@Fe1/NC在氧電催化過程中的結(jié)構(gòu)演變。包括Fe 2p、Co 2p和Ni 2p的高分辨率XPS光譜，以及原位拉曼光譜。

圖5：分析了NixCo3?xO4@Fe1/NC在ZABs充放電前后的結(jié)構(gòu)變化。包括不同電流密度下的速率曲線、恒流充放電循環(huán)曲線、與已報道的ZABs性能比較以及XPS光譜。

亮點介紹：

1. 通過調(diào)節(jié)原子Fe?N4?C位點的價電子和空間位阻，實現(xiàn)了在堿性介質(zhì)中的耐用雙功能氧電催化。

2. 與原始Fe1/NC相比，氧進化反應(yīng)（OER）的穩(wěn)定性提高了10倍。

3. 固態(tài)ZABs展現(xiàn)了超長壽命（>460小時）和高倍率性能（2至50 mA cm?2）。

4. 研究了NixCo3?xO4@Fe1/NC在OER和ORR以及充放電循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)演變，為理解電池性能提供了深入見解。

5. 該策略還可擴展到其他Co基尖晶石氧化物，為設(shè)計高效穩(wěn)定的雙功能電催化劑開辟了新途徑。

高端表征：

1. 透射電鏡（TEM）：

作者使用了透射電子顯微鏡（TEM）來觀察催化劑的微觀結(jié)構(gòu)。TEM圖像揭示了氧化物納米顆粒在Fe1/NC載體上的分布情況，這有助于了解催化劑的形態(tài)和分散性。

高分辨率TEM（HRTEM）圖像進一步展示了NixCo3?xO4的(311)晶面的晶格間距，這一觀察結(jié)果對于確定催化劑的晶體結(jié)構(gòu)和晶面取向具有重要意義。

2. 同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）：

通過Fe K-edge的X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）測試，作者觀察到NixCo3?xO4@Fe1/NC的吸收邊接近于Fe2O3的標(biāo)準(zhǔn)樣品，這表明Fe在催化劑中主要處于+3的氧化態(tài)。

傅里葉變換擴展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）結(jié)果顯示，F(xiàn)e?N的配位鍵長為2.004 ?，這一發(fā)現(xiàn)對于理解Fe單原子位點的局域配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)具有關(guān)鍵作用。

文獻信息：

標(biāo)題：Highly Reversible Zn?Air Batteries Enabled by Tuned Valence Electron and Steric Hindrance on Atomic Fe?N4?C Sites

期刊：Nano Letters

DOI：10.1021/acs.nanolett.4c01078

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