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英文原題：First-Principles High-Throughput Inverse Design of Direct Momentum-Matching Band Alignment van der Waals Heterostructures Utilizing Two-Dimensional Indirect Semiconductors

Nano Lett. | Z-scheme異質(zhì)結(jié)：堆疊調(diào)控間接-直接帶隙轉(zhuǎn)變

通訊作者：胡偉，楊金龍，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

作者：張茜，熊遠(yuǎn)帆，高蘊(yùn)智，陳佳佳，胡偉*，楊金龍*

圖1. 用于光催化應(yīng)用的Z-scheme異質(zhì)結(jié)設(shè)計：利用K空間可視化直觀理解載流子行為，制定通過各種堆疊模式將間接帶隙單層轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋懂愘|(zhì)結(jié)的策略，最大限度地支持Z-scheme的主導(dǎo)載流子遷移機(jī)制。

文章亮點(diǎn)

二維雙層范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)是一種特殊的材料結(jié)構(gòu)，類似于薄膜，由兩種不同的化合物或元素層疊而成。這些材料在光催化領(lǐng)域備受矚目，因為它們具有多種優(yōu)勢：首先，具備強(qiáng)氧化還原能力，這意味著材料具有更強(qiáng)的傾向來接受或釋放電子，能促進(jìn)電子的轉(zhuǎn)移；其次，具有較低的反應(yīng)過電勢，能在較低的能量輸入下進(jìn)行反應(yīng)；此外，能夠有效地將光能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，通過分離電荷使得化學(xué)反應(yīng)更高效；最后，具有廣泛的光吸收性質(zhì)，能在更廣泛的光譜范圍內(nèi)吸收光線。其中，Z-scheme和傳統(tǒng)的Type-II異質(zhì)結(jié)被廣泛研究，這兩種異質(zhì)結(jié)的能帶排列極為相似，其主要區(qū)別在于主導(dǎo)的載流子機(jī)制不同。在Type-II異質(zhì)結(jié)中，光生載流子會在帶邊之間轉(zhuǎn)移，其氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)分別發(fā)生在異質(zhì)結(jié)的價帶最高點(diǎn)（VBM）和導(dǎo)帶最低點(diǎn)（CBM）處。因此，Type-II異質(zhì)結(jié)的催化性能顯著受到帶隙大小的影響。相比之下，Z-scheme異質(zhì)結(jié)更期望發(fā)生在給體VBM處光生空穴和受體CBM處光生電子的復(fù)合，相應(yīng)地，析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）分別位于更高的還原位和更低的氧化位，這使得Z-scheme異質(zhì)結(jié)能夠突破諸如全水分解需要1.23 eV的帶隙限制，從而更受歡迎。

圖2. Z-scheme和傳統(tǒng)的Type-II異質(zhì)結(jié)構(gòu)中光生電荷載流子的能帶排列和主導(dǎo)的載流子遷移機(jī)制示意圖。

在大多數(shù)關(guān)于搭建光催化異質(zhì)結(jié)的研究中，通常只關(guān)注能帶對齊這一方面。但僅從這個角度來看，很難區(qū)分Z-scheme和傳統(tǒng)的Type-II異質(zhì)結(jié)。考慮到在k-空間中，載流子的遷移路徑在一定程度上能夠直觀地反映其相對的遷移效率，即與同一k點(diǎn)（即動量匹配）的躍遷和復(fù)合相比，在不同k之間的遷移由于不可避免地需要聲子的參與，因此效率會降低。基于這一考慮，該團(tuán)隊結(jié)合能帶對齊和動量匹配提出了一種逆向設(shè)計策略，旨在最大程度地支持Z-scheme異質(zhì)結(jié)所主導(dǎo)的載流子遷移機(jī)制，即通過堆疊兩個間接帶隙半導(dǎo)體單層來形成直接帶隙異質(zhì)結(jié)，從而錨定高通量的篩選條件。

圖3. 在能量和動量空間的角度下，通過堆疊直接/直接半導(dǎo)體（左）和間接/間接半導(dǎo)體（右）以形成直接帶隙異質(zhì)結(jié)的示意圖。

由于是首次驗證該策略的可行性，作者采用了第一性原理高通量計算方法。基于常見的MoS₂和MoSSe的晶體結(jié)構(gòu)，從C2DB數(shù)據(jù)庫中挑選了73個具有間接帶隙的單層材料。為縮小搜索空間，考慮了晶格失配低于5%的限制。接著，通過多種堆疊模式進(jìn)行電子調(diào)控，以實現(xiàn)間接到直接帶隙的轉(zhuǎn)變。在篩選后，最終發(fā)現(xiàn)了26種不同堆疊成分的雙層異質(zhì)結(jié)。

圖3. 第一性原理高通量計算工作流。

為證實篩選出的材料具有成為Z-scheme異質(zhì)結(jié)光催化的潛力，作者挑選了部分材料進(jìn)行基態(tài)能帶計算和界面處內(nèi)置電場方向的確定，以驗證材料具有Z-scheme異質(zhì)結(jié)所要求的能帶排列。另外，還使用KSSOLV中的TDDFT模塊進(jìn)行激發(fā)態(tài)計算模擬，通過確認(rèn)最低激發(fā)屬于層間激子分布，進(jìn)一步嚴(yán)格地驗證了材料的能帶排列是否符合要求。除此之外，還計算模擬了吸收光譜、光生載流子的遷移以及析氫/析氧反應(yīng)的吉布斯自由能，以全面評估材料在光催化方面的性能。

圖4. AA和S-Te-Cl-Br堆疊模式下，HfBrCl/MoSTe異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。

圖5. AA和S-Te-Cl-Br堆疊模式下，HfBrCl/MoSTe異質(zhì)結(jié)最低激發(fā)的層間激子分布和載流子遷移模擬。

這項研究工作的最主要創(chuàng)新點(diǎn)在于不同于傳統(tǒng)僅關(guān)注能帶排列，而是結(jié)合動量匹配，提出了逆向設(shè)計方案，從而增大形成Z-scheme的可能性。此外，通過系統(tǒng)性的高通量堆疊計算，發(fā)現(xiàn)了多種能夠發(fā)生間接到直接帶隙轉(zhuǎn)變的材料。這些被篩選出的材料，無論是否能用于光催化全解水，由于這種轉(zhuǎn)變可能帶來更高效的光電轉(zhuǎn)換性能，對于光電應(yīng)用也是具有重要意義。該成果以“First-principles high-throughput inverse design of direct momentum-matching band alignment van der Waals heterostructures utilizing two-dimensional indirect semiconductors”為題，發(fā)表在《Nano Letters》期刊上。

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Nano Lett. | Z-scheme異質(zhì)結(jié)：堆疊調(diào)控間接-直接帶隙轉(zhuǎn)變

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