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電化學氧還原反應（ORR）是可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)（如燃料電池和金屬空氣電池）中的基本的反應之一，直接決定了器件的輸出功率。由于ORR是多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）反應，導致其動力學性能緩慢，需要使用高活性鉑基金屬（PGM）催化劑。但PGM催化劑高昂的價格限制了其大規(guī)模應用，設計低PGM或無PGM催化劑是必然趨勢。

近年來，單原子催化劑（SACs）已成為多相催化領(lǐng)域最引人注目的前沿領(lǐng)域之一，有望克服許多傳統(tǒng)多相催化劑原子利用率低、選擇性差等缺點，以及均相催化劑穩(wěn)定性差、循環(huán)性差的缺點。其中，碳基負載的過渡金屬酞菁、卟啉等催化劑(M N-C, M =鐵、鈷等)成為最具發(fā)展前景的無鉑ORR催化劑，其單分散金屬位點在含氮配體的調(diào)控下可獲得類鉑活性，但其富d電子具有的芬頓效應對真實燃料電池穩(wěn)定性會造成破壞。

近日，中國科學院深圳先進技術(shù)研究院（以下簡稱“深圳先進院”）碳中和所唐永炳、鄭勇平團隊，在芬頓非活性電催化氧還原單原子催化劑取得新突破，在Wiley-VCH旗下知名刊物Advanced Materials上發(fā)表了題為“Coordination chemistry of large-size yttrium single-atom catalysts for oxygen reduction reaction ”的研究成果。

?【DFT+實驗】唐永炳/鄭勇平Advanced Materials：大尺寸稀土單原子催化理性設計

該工作通過動態(tài)配位調(diào)控，將缺乏d電子的釔等芬頓不活躍元素活化為類鉑ORR催化劑。實驗結(jié)果表明，所設計的YN₄-Cl催化劑具有良好的ORR活性和耐久性，可與商用Pt/C催化劑相媲美。該工作為具有類鉑ORR活性和芬頓非活性的貧d電子單原子催化劑的設計提供了可靠和通用的策略。?

圖1.?大尺寸釔單元子催化劑配位化學示意圖

富d電子(Fe, Co等)單原子催化劑的芬頓活性不利于真實儲能器件的穩(wěn)定性，但它們表現(xiàn)出了良好的ORR活性。該研究報道了一種動態(tài)配位調(diào)節(jié)設計策略，將缺乏d電子的元素如釔激活成類鉑ORR催化劑。

DFT計算表明，嵌入氮摻雜曲面碳碳基體中的釔單原子位點可以被軸配體動態(tài)調(diào)節(jié)，軸向配體結(jié)合力是優(yōu)化單原子位點ORR活性的有效描述符。最終，通過Cl-Y鍵的自適應共價動力學，篩選出了結(jié)合不太強也不太弱的氯配體，使得Y位點與ORR中間體相互作用更加容易。

實驗結(jié)果表明，所設計的YN₄-Cl催化劑具有良好的ORR活性和耐久性，在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出較高的半波電位(E_1/2 = 0.85 V)，可與商用Pt/C(20%)催化劑相媲美。它在鋅空氣電池中提供了162 mWcm^-2的峰值功率密度，優(yōu)于商用Pt/C (152 mWcm^-2)。

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