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宋術巖/施偉東Nature子刊：CuAu雙原子協同作用，高效穩定光催化CO2轉化為C2H4

光催化二氧化碳(CO₂)還原是一種模擬自然界光合作用，利用太陽能將CO₂轉化為燃料或工業原料，從而降低CO₂排放水平的理想技術。在所有光還原CO₂產物中，乙烯(C₂H₄)由于其高能量密度和商業價格在化學工業中被認為是高價值物種。由異核金屬原子有序交錯排列組成的雙金屬固體光催化劑，通過削弱相鄰吸附的碳基中間體的偶極-偶極排斥作用，顯著降低了C₂H₄的C-C耦合能壘。

然而，雙金屬固體催化劑合成過程中的致密原子堆積不可避免地導致活性中心減少，限制了C₂H₄的有效生成。因此，在原子尺度上精確優化雙金屬固體催化劑，打破C₂H₄光合作用中固有的標度-催化關系的瓶頸具有重要意義。

近日，中國科學院長春應化所宋術巖和江蘇大學施偉東等提出了一種自上而下原子合成工藝，通過矢量刻蝕CuAu合金中的Cu原子成功地合成了CuAu-DAs改性的商業TiO₂(CuAu-DAs-TiO₂)。

實驗結果表明，在間歇式反應系統中，光照24小時后，CuAu-DAs-TiO₂催化劑的C₂H₄產率高達568.8 μmol g^?1 h^?1，優于大多數文獻報道的光催化劑；此外，在光照下連續反應5天后，C₂H₄產率仍保持在483.2 μmol g^?1 h^?1，表明CuAu-DAs催化劑在高效C₂H₄轉化過程中具有超高的穩定性。

原位光譜表征和理論計算結果顯示，CuAu-DAs-TiO₂催化劑上*CO₂、*COOH和*CO中間體的形成是不斷放熱的自發過程，表明Cu-SAs和Au-SAs之間的協同作用可以顯著促進CO₂的吸附和活化，生成大量的*CO中間體，這有利于*CO偶聯。此外，由于Cu和Au位點之間的協同作用，*CO轉化的能壘急劇下降，顯著抑制了*CO中毒效應。

因此，由于相鄰的Cu-SAs和Au-SAs之間的協同作用(Cu-SAs主要負責高效的*CO生成，而不是C-C偶聯中心；Au-SAs作為*CO偶聯中心快速消耗*CO)，可以同時實現高效的*CO形成和*CO轉化，有效地克服了CO₂光還原為C₂H₄的活性和穩定性不平衡的問題。

綜上，該項工作不僅為原子級催化劑的可調控合成提供了新的思路，而且為基于反應中間體的重構表面吸附構型和降低反應勢壘來優化光催化劑的選擇性、活性和穩定性提供了參考。

Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C₂H₄ from CO₂. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46745-3

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